無枝晶鋰負極對于開發(fā)具有長循環(huán)壽命的實際高能量密度電池（>400 Wh/kg）至關(guān)重要，但傳統(tǒng)的界面設(shè)計缺乏對鋰沉積過程中枝晶生長的自適應(yīng)調(diào)節(jié)能力。

在此，中南大學(xué)陳立寶、吳志彬， 北京航空航天大學(xué)張瑜，清華大學(xué)谷 林等人通過二茂鐵甲醛（FcCHO）與金屬鋰之間的機械化學(xué)反應(yīng)，在鋰帶上構(gòu)建了應(yīng)力響應(yīng)型納米界面，獲得了無枝晶的超薄Li@FcCHO負極。

原位開爾文探針力顯微鏡和掃描電化學(xué)顯微鏡測試證明，Li@FcCHO負極對鋰沉積應(yīng)力具有局部電位響應(yīng)。此外，密度泛函理論計算表明，局部表面電位變化源于應(yīng)力誘導(dǎo)的陰離子對配位重新分布。這種應(yīng)力-電位耦合界面層通過抑制枝晶鋰捕獲Li?所需的額外電場，誘導(dǎo)界面下方均勻、無枝晶的鋰沉積。

因此，Li@FcCHO負極在高面積容量條件下展現(xiàn)出超過5000小時的超長循環(huán)壽命，而基于該負極組裝的實用化452 Wh/kg軟包電池（9 Ah）可實現(xiàn)超過470次循環(huán)，容量保持率達85.20%。本工作開創(chuàng)了一種應(yīng)力-電位耦合界面設(shè)計策略，為下一代高能量密度電池的實際應(yīng)用推進了超薄鋰負極的發(fā)展。

圖1. 機制研究

總之，該工作通過二茂鐵甲醛（FcCHO）與鋰帶在軋制過程中的原位機械化學(xué)反應(yīng)，制備了一種具有強韌動態(tài)應(yīng)力響應(yīng)納米界面的穩(wěn)定超薄Li@FcCHO負極。該結(jié)構(gòu)超越了傳統(tǒng)改性界面，能夠在長期循環(huán)中實現(xiàn)持續(xù)的自我調(diào)節(jié)與自我修正。通過調(diào)整表面對局部應(yīng)力變化的電位響應(yīng)，金屬有機框架分子媒介能夠有效調(diào)控局部電場環(huán)境，從而抑制鋰枝晶生長，即使在高面積容量條件下也是如此。

此外，該界面促進了快速的去溶劑化動力學(xué)，實現(xiàn)了快速、均勻且可逆的鋰剝離/沉積。組裝的Li@FcCHO對稱電池在5 mA cm?2和5 mAh cm?2條件下表現(xiàn)出長達5000小時的循環(huán)壽命。此外，LiFePO? || Li@FcCHO全電池在4C倍率（1C = 170 mA/g）下循環(huán)500次后容量保持率為81.10%。

采用NCM811正極（單面載量15 mg cm?2）和40 μm厚Li@FcCHO負極組裝的452 Wh/kg高能量密度軟包電池（容量9 Ah）實現(xiàn)了超過470次的穩(wěn)定循環(huán)，容量保持率達85.20%。本工作在實現(xiàn)高能量密度與長循環(huán)壽命的實際性能方面取得了突破，并為超薄鋰金屬負極的界面設(shè)計提供了新的思路。

圖2. 電池性能

Engineering Stress‐Potential Coupled Interface on Ultrathin Lithium Anodes Toward 450 Wh Kg?1 ‐Level Long‐Cycling Lithium Metal Batteries,Advanced Materials2025 DOI: 10.1002/adma.202519442

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