|作者：丁瑋

(中國科學(xué)院物理研究所）

本文選自《物理》2026年第1期

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生平簡介

范海福(1933—2022)，廣東南海人。中國科學(xué)院院士，第三世界科學(xué)院院士。1951年高中畢業(yè)于廣州中山大學(xué)附屬中學(xué)(現(xiàn)廣東實驗中學(xué))，1956年畢業(yè)于北京大學(xué)化學(xué)系，同年進入中國科學(xué)院應(yīng)用物理研究所(現(xiàn)中國科學(xué)院物理研究所)工作直至退休。1987年起任國際晶體學(xué)會、中國委員會委員；1987—1993年任第十四、十五屆國際晶體學(xué)會，晶體學(xué)計算委員會委員；2005—2008年任北京大學(xué)生命科學(xué)院兼職教授。范海福是國內(nèi)最早從事晶體學(xué)計算自動化研究的學(xué)者之一，也是國際上最早提出并成功將小分子晶體結(jié)構(gòu)分析中的“直接法”應(yīng)用于蛋白質(zhì)晶體結(jié)構(gòu)分析的學(xué)者之一。他和李方華合作在電子顯微學(xué)研究中引進X射線晶體學(xué)方法，創(chuàng)建出高分辨電子顯微學(xué)中的一種新圖像處理技術(shù)。他將直接法的應(yīng)用拓展到包含周期性缺陷的晶體，使測定晶體的調(diào)制結(jié)構(gòu)或組合結(jié)構(gòu)無需依賴于一個假想的模型。范海福所在的科研團隊因直接法的研究成果，獲得1986年中國科學(xué)院科技進步一等獎(第一位)、1987年國家自然科學(xué)二等獎(第一位)、1991年中國物理學(xué)會葉企孫獎、1992年衛(wèi)生部科技進步二等獎(第二位)、1996年第三世界科學(xué)院物理學(xué)獎、1998年何梁何利科學(xué)與技術(shù)進步獎，以及獲得2006年陳嘉庚數(shù)理科學(xué)獎。

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冥冥中注定：與晶體學(xué)不解的緣分

范海福先生1956年畢業(yè)于北京大學(xué)化學(xué)系，同年分配至中國科學(xué)院物理研究所(以下簡稱物理所)從事晶體學(xué)相關(guān)的研究工作。范先生與晶體學(xué)的緣分似乎是冥冥中注定的。

1956年范海福即將完成學(xué)業(yè)，正在準備畢業(yè)論文，論文的課題是北京大學(xué)化學(xué)系的導(dǎo)師唐有祺教授(中國科學(xué)院院士)指定的，主要工作是用X射線單晶體衍射分析方法測定一個有機小分子的結(jié)構(gòu)。而具體的實驗輔導(dǎo)則是北大的桂琳琳老師和中國科學(xué)院應(yīng)用物理所的賈壽泉老師。其中桂老師指導(dǎo)范海福用雙圓光學(xué)測角儀測繪單晶體的外形，賈老師指導(dǎo)范海福做單晶體X射線衍射實驗，由于實驗需要，經(jīng)常到當時的應(yīng)用物理研究所做實驗。

范海福認真地掌握了相關(guān)的原理和操作(圖1)。接著，他又學(xué)會了用Beevers—Lipson紙條手工計算二維和三維傅里葉級數(shù)的原理。但是當他花了整整三天才算出一幅Patterson投影圖(二維的傅里葉級數(shù))時，他覺得晶體結(jié)構(gòu)分析實在是一件乏味的工作，畢業(yè)以后可別再干這個行當！(或許正是這種心境，讓范海福未來有了大刀闊斧的想法。)

圖1　范海福的單晶體X射線衍射記錄本

1956年，北大化學(xué)系計劃留11位品學(xué)兼優(yōu)的畢業(yè)生讀研究生，范海福也在其中。正當他期待著繼續(xù)深造時，一件偶然的事讓他的人生道路發(fā)生了改變。這一年國家成立了研制原子彈的“三機部”(第三機械工業(yè)部，1958年改為二機部)，需要抽調(diào)一批大學(xué)畢業(yè)生，范海福就這樣在1956年9月，被“填補”進了中國科學(xué)院物理研究所。

雖然沒能讀研究生讓他多少有些遺憾，但是，在物理所范海福遇到了治學(xué)嚴謹、善于培養(yǎng)人才的吳乾章先生。吳乾章先生(1910—1998年)是中國X射線晶體學(xué)和人工晶體生長學(xué)科的開創(chuàng)者和奠基人之一，自1951年開展X射線多晶衍射物相分析方法的研究，為新中國X射線衍射分析的研究做出了奠基性貢獻。1955年吳乾章組織了對結(jié)構(gòu)分析“直接法”的研究，并倡導(dǎo)把X射線、電子和中子三大衍射技術(shù)結(jié)合起來互相補充的研究。

吳先生讓范海福做的第一項研究是晶體X射線衍射的光學(xué)模擬，借以了解晶體結(jié)構(gòu)與衍射圖之間關(guān)系的細節(jié)，從中尋找解決相位問題的途徑?；蛟S吳乾章先生也覺察到了范海福對繁瑣工作的乏味情緒，于是鼓勵范海福說：“發(fā)明一種新方法，可能比測定十個新結(jié)構(gòu)更重要”。這句話對范海福影響深遠，以至于在后來的各種報告中，他都經(jīng)常提起這句話。范海福從這句話中，理解到了兩重意思，一是方法學(xué)研究就是要發(fā)明新東西！不是跟在別人屁股后面走，而是要開拓一片屬于中國人自己的天空；后來范海福經(jīng)常跟他的同事、學(xué)生說，“我們做科研，就是搞別人不知道的東西，如果你做的已經(jīng)有人做到了，你的項目便可以收攤了”。二是方法學(xué)研究很重要！要知道，在當年測定一個新結(jié)構(gòu)，就可能獲得諾貝爾獎。這么說來在吳乾章先生眼里，一個新方法，價值超過10個可能的諾貝爾獎。這無疑讓范海福對晶體結(jié)構(gòu)分析有了完全不一樣的理解和期待。此外，吳先生有意識地讓范海福一邊讀書查文獻，一邊動手做實驗，還鍛煉他學(xué)會輔導(dǎo)外來實習(xí)人員并和他們一起工作。這樣的培養(yǎng)模式也是富有成效的，范海福逐漸掌握了如何獲取前沿的知識、如何驗證自己的想法、如何與同行積極交流。據(jù)范海福的同事回憶，當年他滿腦子都在想如何做新的東西，而他最喜歡做的一件事情，就是去圖書館查文獻、看文獻。不做實驗時，他就泡在圖書館，把文獻里有意思的知識點，記錄在小卡片上，再把卡片按照不同的分類串起來，整理成一個小冊子。等到整理得他自己比較滿意了，就會很自豪地給同事們展示他的小卡片，并且詳細地給大家講解每一個分類包含的內(nèi)容和有趣的地方。

在吳先生的悉心培養(yǎng)下，范海福的才華很快得到施展，經(jīng)過半年的努力，范海福做出了多少有點“特色”的結(jié)果。1957年春，經(jīng)吳乾章先生推薦，范海福在物理所的學(xué)術(shù)會議上做了他生平第一個研究工作報告，正式踏上了X射線衍射分析這條船。同時范海福對手工計算傅里葉級數(shù)這個“乏味”的東西，有了新的理解。他體會到，為了獲得科研成果必需付出辛勤的勞動。而辛勤的勞動帶來的回報，除了科研成果，還會有更多看不到的東西：“乏味”的計算可以鍛煉人的“耐力”，而這種“耐力”表現(xiàn)為在認定目標、選好路線之后，不管路途是坎坷還是風(fēng)雨，都一步一步前行的堅持。也正是這種“堅持”使得日后范海福面對科研困難乃至政治風(fēng)浪時，能夠保持“淡定”的心態(tài)。

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大膽嘗試：國內(nèi)的第一個晶體學(xué)計算程序庫

如果說堅韌不拔是范海福的寶貴品質(zhì)，那么開拓精神與遠見卓識則是他與生俱來的魅力所在。盡管在當時國內(nèi)的技術(shù)條件下，范海福接受了不得不通過繁瑣的手工操作來計算傅里葉級數(shù)的現(xiàn)實，但他一開始就認定這種狀態(tài)必須改變，否則我國的X射線衍射分析工作在國際上就沒有競爭能力。一次偶然的機會，讓他發(fā)現(xiàn)了改變這一狀態(tài)的可能。

1959年，當時在物理所工作的蘇聯(lián)專家N. B. ЯBopckий為了驗算他提出的一種晶體結(jié)構(gòu)分析方法，借用了中國科學(xué)院計算技術(shù)研究所(以下簡稱計算所)于1958年建成的電子計算機。作為工作參與者，范海福因此有機會結(jié)識了計算所董蘊美(中國科學(xué)院院士)等一批當時的年青人。經(jīng)過一段時間的交流和商議，兩個研究所的年青人發(fā)起了一個動議：由計算所幫助物理所編寫我國第一個晶體學(xué)的電子計算機程序庫。這個動議很快得到批準并付諸實施。然而，大約一年之后，范海福因工作需要離開了研發(fā)團隊，但該合作項目還是在1962年順利完成。這使物理所以及國內(nèi)其他單位的晶體結(jié)構(gòu)分析研究先后告別了手工計算傅里葉級數(shù)的歷史。

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初試牛刀：發(fā)展屬于中國人自己的直接法

雖然作為倡導(dǎo)者，遺憾地離開了計算所和物理所的合作項目，但是范海福沒有因此離開電子計算機。他認為，已經(jīng)建立的晶體學(xué)程序庫是一個起點而絕非終點，一個有生命力的晶體學(xué)程序庫必須以晶體學(xué)方法研究為后盾，因為電子計算機和晶體結(jié)構(gòu)分析都在不斷發(fā)展，晶體學(xué)程序庫必須及時更新以適應(yīng)這種發(fā)展。另外，一個不包含原創(chuàng)性晶體學(xué)方法的晶體學(xué)程序庫，就其晶體學(xué)水準而言屬于仿制的中、低端產(chǎn)品，當它遇上原裝的高端產(chǎn)品時，是毫無優(yōu)勢可言的。范海福不想通過辯論來求得認同，他決心用實際的研究成果來驗證這些想法。

這樣的機會很快就來臨了。20世紀60年代初，范海福在測定我國上海藥物研究所發(fā)現(xiàn)的中藥有效成分天然氨基酸-南瓜子氨基酸和使君子氨基酸的晶體結(jié)構(gòu)時屢次遇到由“贗對稱性”引起的“衍射相位模糊”問題。為了解決這一問題，范海福繼續(xù)在圖書館尋找答案。很快，他發(fā)現(xiàn)一種稱為直接法的晶體結(jié)構(gòu)解析方法越來越多地出現(xiàn)在各類晶體解析的文章之中。晶體學(xué)中的直接法就是在一定的約束條件下，從晶體的一組衍射振幅“直接”推定衍射相位的方法。它由D. Harker和J. S. Kasper于1947年首先提出，20世紀50年代，D. Sayre，J. Karle，H. Hauptman，W. Cochran，M. M. Woolfson等人奠定了直接法的理論基礎(chǔ)。起初，由于直接法本身尚不完善，又由于當時采集衍射數(shù)據(jù)的精度不夠高，直接法從誕生至1960年代初的十幾年間，基本上是在紙上談兵。

正因為其局限性，起初范海福并沒有對直接法過多重視，但一切的轉(zhuǎn)變源自于一次偶然。1959年，英國晶體學(xué)家Dorothy Hodgkin應(yīng)邀在物理所作關(guān)于測定維生素B12晶體結(jié)構(gòu)的報告。當時，維生素B12是世界上已經(jīng)測定的、最復(fù)雜的晶體結(jié)構(gòu)，其不對稱單位含有90多個原子(不算氫原子)，Hodgkin研究組為測定這個結(jié)構(gòu)花了7年多的時間。后來，Hodgkin因這項工作以及青霉素等一系列重要的晶體結(jié)構(gòu)測定工作獲得1964年的諾貝爾化學(xué)獎，并成為英國唯一獲得諾貝爾獎的女科學(xué)家。在那場報告會上，吳乾章先生提了一個問題：“你試過用直接法去解B12的結(jié)構(gòu)嗎？”Hodgkin回答：“沒有?！狈逗８．敃r很不理解吳乾章先生的提問，心想：“直接法才勉強能對付十來個獨立原子的晶體結(jié)構(gòu)，怎么可能用來測定90多個原子的B12？”

盡管心存疑惑，但是范海福堅定地相信吳乾章先生的見識與判斷。(范海福在后來的回憶中經(jīng)常提到這個場景：“現(xiàn)在看來，當時我之所以不理解是因為缺乏科學(xué)的遠見?！?于是，他認真地研究了當時的直接法方法，從理論到程序。隨著了解的深入，范海福敏銳地覺察到它存在很多可以完善與提升的地方，而這些問題的解決，可以讓直接法有更廣闊的應(yīng)用空間。此外，1960年代，J.Karle和I.Karle(夫婦倆)在實際應(yīng)用上取得重大突破，之后M.M.Woolfson等人發(fā)展出標準化的算法，并實現(xiàn)了高度的自動化，而這正是范海福夢寐以求的晶體解析的高效解決方案。因此，范海福決定把主要精力投身于直接法的研究之中。

1963年，范海福向全國固體物理學(xué)會議提交了兩篇研究報告(正式論文發(fā)表于1965年的物理學(xué)報)。第一個報告提出將直接法與重原子法相結(jié)合，其后衍生出用直接法處理贗對稱性引起的“相位模糊”問題[1]，將直接法適用范圍從周期結(jié)構(gòu)拓展到具有贗對稱性的結(jié)構(gòu)。第二個報告提出用直接法破解晶體結(jié)構(gòu)分析中單對同晶型置換法和單波長反常散射法的相位模糊問題[2]，這是國際上最早涉足蛋白質(zhì)晶體學(xué)的少數(shù)幾篇直接法論文之一，由此開啟的方法研究延續(xù)了近五十年，至今仍在繼續(xù)。這兩篇論文是范海福最早的方法學(xué)文章(圖2)，受到物理所吳乾章先生、吉林大學(xué)余瑞璜先生(中國科學(xué)院院士)、特別是中國科學(xué)院副院長吳有訓(xùn)先生的關(guān)注和鼓勵。

圖2　范海福最早的兩篇方法學(xué)文章

當然，后續(xù)的事情也證實了吳有訓(xùn)先生的眼光。1965年，范海福在第一篇論文的基礎(chǔ)上，成功地用他發(fā)展的直接法破解了一例由重原子的贗平移對稱性引發(fā)的相位模糊問題。這在國際上是“首次”，雖然有關(guān)工作在十年后的1975年才發(fā)表在《物理學(xué)報》上，但直到那時它仍然是“國際首例”。而四十多年后，這兩篇論文在2012年獲得了中國物理學(xué)會和《物理學(xué)報》編輯部聯(lián)合頒發(fā)的“最有影響論文獎”的特等獎。

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百折不撓：風(fēng)暴中的胰島素測定，無法磨滅的貢獻

在20世紀60年代，有一類生物大分子受到了世界的廣泛關(guān)注，這就是胰島素。胰島素是一種極其重要的生物大分子，包含數(shù)以百計的原子數(shù)，它在維持生命和健康方面扮演著不可替代的核心角色，在1965年之前，已經(jīng)至少出現(xiàn)過3項相關(guān)的諾貝爾獎。在1966年4月人工合成胰島素工作的鑒定會上，北京大學(xué)唐有祺教授提出了測定胰島素晶體結(jié)構(gòu)的設(shè)想。唐有祺的倡議馬上得到了國家科委領(lǐng)導(dǎo)和部分科學(xué)家的熱情響應(yīng)。1966年5月，北大化學(xué)系、物理所等11個協(xié)作單位的100多人在北大召開誓師大會，這個項目(代號“691”)正式啟動，唐有祺被任命為學(xué)術(shù)負責人。

當時范海福已經(jīng)在結(jié)構(gòu)分析領(lǐng)域嶄露頭角，加上之前參與過計算軟件的研發(fā)，他自然而然地加入了胰島素的攻堅團隊，主要負責與計算所的研究人員一起，編寫針對胰島素的結(jié)構(gòu)分析程序。但是范海福有更為宏大的想法，他努力勸說一起共事的同志，趁這個機會，開發(fā)一套面向所有晶體空間群的結(jié)構(gòu)分析程序。但是，這個提議被否決了，理由是當前應(yīng)該急胰島素之所急，不應(yīng)該耗費精力去做并不怎么相關(guān)的事情。

盡管有些看法不一致，但是大家還是抱著極大的熱情開展著對胰島素的研究工作。然而，到了1968年7月之后，一場席卷全國的風(fēng)暴開始愈演愈烈，北京大學(xué)和中國科學(xué)院開始進行“清理階級隊伍”運動，一眾核心骨干被揪了出來，其中就包括范海福，因此他也錯過了后續(xù)的研究工作。但是，當時合作的同志都認為，范海福的工作卓有成效，貢獻亦不可否認。

圖3　范海福重建晶體學(xué)組(自左至右：古元新，鄭朝德，千金子，許章保，范海福，韓福森，鄭啟泰)

隨后，范海福被下放到五七干?！皠趧痈脑臁保钡?971年秋，范海福部分地恢復(fù)了科研工作。重新開始工作之后，范海福依然秉持著他的觀念：晶體學(xué)的發(fā)展必須在計算機的輔助下進行。于是，在物理所的同事于淥、金英淑等幫助下，他學(xué)會了計算機編程并利用物理所從國外進口的NOVA-1200小型電子計算機以“地下”的形式延續(xù)了那些被打斷了的晶體結(jié)構(gòu)分析方法研究。一位原先在物理所后來調(diào)到生物物理所的同事鄭啟泰是他的“同伙”(圖3)。他們繼續(xù)進行直接法研究，并系統(tǒng)地探討了晶體結(jié)構(gòu)分析中的贗對稱性問題(有關(guān)論文發(fā)表于1975—1982年間的《物理學(xué)報》)。

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首次走出國門：中國人自己的直接法在世界舞臺嶄露頭角

隨著風(fēng)暴逐漸停息，國家慢慢步入正軌。1978年，中國派出了一個晶體學(xué)代表團參加國際晶體學(xué)會(IUCr)在波蘭華沙召開的第十一屆大會。在幾經(jīng)周折之后，范海福終于得以帶著這些成果代表中國科學(xué)院物理研究所和代表團一起走出國門。

圖4 1978年，中國晶體學(xué)代表團訪問Dorothy Hodgkin在英國的家(左二為范海福)

在IUCr大會上一位國際著名的晶體學(xué)家，意大利的C. Giacovazzo對范海福的墻報很感興趣，并就有關(guān)問題進行了深入的討論。Giacovazzo后來在1980年出版的專著Direct Methods in Crystallography中用了近4頁的篇幅詳細地引述了中國科學(xué)院物理研究所在20世紀60—70年代所做的晶體學(xué)方法研究。IUCr大會之后，中國晶體學(xué)代表團訪問了英國幾個著名的晶體學(xué)研究單位(圖4)。范海福在約克大學(xué)見到國際晶體學(xué)直接法先驅(qū)之一的M. M. Woolfson。他們是在一次晚宴上相識的，并相互介紹了各自的近期工作。Woolfson對范海福的工作展現(xiàn)出了非常濃厚的興趣，并決定臨時改變第二天的行程安排，將他個人的報告一分為二，一半時間留給范海福介紹他的工作。但是，由于當時中方代表團內(nèi)部存在嚴格的管理制度，范海福最終得到的時間只有10分鐘。然而，正是這10分鐘的精彩報告，深深地打動了Woolfson。兩個研究組也從此確立了長達二十多年的合作關(guān)系，這也是中國科學(xué)院和英國皇家協(xié)會建立的國際合作關(guān)系里，持續(xù)時間最長的一個(圖5)。隨后，1995年范海福與Woolfson合作撰寫了一部專著Physical and Non-physical Methods of Solving Crystal Structures，由英國劍橋大學(xué)出版社出版。2000年前后的幾年間，英國皇家學(xué)會的網(wǎng)站曾經(jīng)用一整頁的篇幅介紹Woolfson和范海福兩個研究組合作的情況。

對于走出國門，晚年的范海福先生提到了自己的看法：“盡管我是45歲，才獲得出國的機會，跟很多人相比，是晚了很多。但是，也不完全都是弊端。很多人在思維不成熟的時候出去，特別是改革開放后出去的頭幾批人，由于國內(nèi)外科技水平落差太大，他們往往容易產(chǎn)生一種心態(tài)，就是外面一切都是好的，外國人說什么都是正確的。但是，我并不會這樣，我出國的時候，已經(jīng)獨立開展科研工作很多年，我對晶體學(xué)領(lǐng)域的情況，算是了解得比較清楚了。優(yōu)秀的、前沿的工作與文章，我都很熟悉。所以，當我跟外國人交流的時候，能夠輕松判斷出，誰是真有水平、愿意友善交流的，誰又是不懂裝懂、在中國人面前擺譜的。此外，我給他們展示的成果，也是世界上獨一份的存在。這讓我有了更多的從容與自信，能夠更容易地去偽存真，理性和客觀地看待他人的學(xué)術(shù)觀點與成果。我一直堅持認為，搞科研，最關(guān)鍵的就是不能盲從，需要有自己的判斷、要有自己的思考，要努力去創(chuàng)新。如果只是一味地人云亦云，科研是搞不出自己的特點來的?！?/p>

圖5 1985年，Michael Woolfson(左)與范海福(右)商訂科研合作協(xié)議

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從簡單體系到復(fù)雜體系：諾獎之后直接法的新天地

隨著直接法的發(fā)展，直接法解析單一結(jié)構(gòu)的時間周期從幾個禮拜，甚至從幾個月縮短到幾個小時，而且能處理的晶體的復(fù)雜程度也從二三十個獨立原子，擴大到一百多個原子。這就使得直接法在小分子單晶體X射線結(jié)構(gòu)分析領(lǐng)域取得了主導(dǎo)地位。同時，直接法的突破促成了結(jié)構(gòu)化學(xué)理論的巨大變革，使得結(jié)構(gòu)的設(shè)計與驗證可以高效進行，在這個基礎(chǔ)上，藥物設(shè)計的理念在80年代提出，并得到了蓬勃發(fā)展。在一系列的突破性成果面前，1985年的諾貝爾化學(xué)獎頒給了直接法的先驅(qū)J. Karle和H. Hauptman。這也使得直接法的影響力達到了巔峰，同時，也讓很多研究者開始懷疑，直接法是否還有前進的空間。

圖6 1987年，范海福參加第十四屆國際晶體學(xué)大會(自左至右：李方華，陳琿，姚家星，范海福)

在1987年澳大利亞佩斯召開的第十四屆國際晶體學(xué)大會上(圖6)。范海福以“Outside the traditional field”為題作報告時指出，諾貝爾獎之后的直接法應(yīng)該超越傳統(tǒng)領(lǐng)域去開拓新的應(yīng)用[3]，為此他提出了四個發(fā)展方向：(1)從單晶分析到粉晶分析；(2)從X射線晶體學(xué)到電子顯微學(xué)；(3)從周期性晶體到非公度調(diào)制晶體；(4)從小分子晶體到生物大分子晶體。這些前瞻性的想法在9年之后1996年的國際晶體學(xué)會議上得到同行的認同。而那時，范海福帶領(lǐng)的團隊已經(jīng)在后三個方向上開展了一系列重要的工作，其理論方法水平已經(jīng)處于國際領(lǐng)先地位。

7.1 從X射線晶體學(xué)到電子顯微學(xué)：在高溫超導(dǎo)結(jié)構(gòu)分析上的研究突破

X射線晶體學(xué)是范海福的主要研究領(lǐng)域，而電子顯微學(xué)是他夫人李方華的研究方向，這兩種技術(shù)是研究物體微觀結(jié)構(gòu)的重要方法。高分辨電子顯微學(xué)的特點是可以直接觀察晶體結(jié)構(gòu)，尤其適用于衍射方法難以解決的微小晶體的平均結(jié)構(gòu)以及缺陷晶體的局域結(jié)構(gòu)。但是這種手段也有不足之處，其一是電子顯微像并非樣品的真實結(jié)構(gòu)像，而是襯度傳遞函數(shù)的傅里葉變換和真實結(jié)構(gòu)像的卷積，其二是高分辨電子顯微像往往因電子光學(xué)系統(tǒng)的像差而產(chǎn)生嚴重畸變，其分辨率又遠低于相應(yīng)的電子衍射圖，多數(shù)情況下不足以辨認單個原子。

范海福在與李方華的交流中敏銳地覺察到，X射線衍射分析中的直接法，實質(zhì)上也是一種特殊的圖像處理方法，如果將其應(yīng)用于高分辨電子顯微像的處理，有可能解決上述難題。為此，從20世紀70年代起，范海福帶領(lǐng)著團隊成員姚家星、古元新、千金子、鄭朝德和李方華團隊合作，將衍射分析和顯微成像結(jié)合起來，實現(xiàn)了結(jié)構(gòu)的高分辨解析。該方法可以在保留電子顯微分析種種優(yōu)點的同時，能夠?qū)⒁环胀ǖ母叻直骐娮语@微像復(fù)原為直接反映真實晶體結(jié)構(gòu)的圖像，并從中分辨出單個原子。該方法與國外慣常使用的處理方法相比，所需的實驗工作量較少，計算過程也較簡捷，而且無需對被測試樣的結(jié)構(gòu) 預(yù)先有所了解。因此，該方法的成功實現(xiàn)，是X射線衍射分析與電子顯微成像之間的一種跨學(xué)科的聯(lián)合，創(chuàng)立了新型的圖像處理技術(shù)與方法[4]。

當時只有中國開展了上述課題的研究，范海福團隊取得的研究成果，很快引起了國際上衍射分析和電子顯微學(xué)界的廣泛注意。1987年，他們在一次國際晶體學(xué)方法講習(xí)班上向同行們介紹了用于高分辨電子顯微學(xué)圖像處理的新方法——“兩步法”。1988年，他們用氯代酞氰銅結(jié)構(gòu)做模擬電子顯微像計算，通過結(jié)構(gòu)因子振幅和相角的外推來提高電子顯微像的分辨率，將分辨率從2 ?提升至1 ?。1990—1991年，他們用“兩步法”處理氯代酞氰銅的實驗電子顯微像和電子衍射圖。1994年，這一方法被成功地用于處理一張高Tc超導(dǎo)材料Bi-2212的高分辨電子顯微像[5]。經(jīng)處理后的圖像，除校正了畸變外，還將圖像的分辨率從2 ?提高到1 ?。Cu-O層上的氧原子也清晰可見(圖7)。

圖7　采用“兩步法”處理電子顯微學(xué)圖像，得到的高Tc超導(dǎo)體Bi-2212的非公度調(diào)制結(jié)構(gòu)

此后，部分工作經(jīng)柯俊教授和李林教授推薦，作為國際上同類工作中所獲得的最佳結(jié)果，于1991年獲中國物理學(xué)會第二屆葉企孫物理獎。

同時，他們的工作在十個國際會議上作了邀請報告，引起了廣泛關(guān)注，獲得了國際同行的高度評價。1985年英國皇家學(xué)會會員、Bristol大學(xué)物理系教授J. M. Steeds訪問中國后，在給皇家學(xué)會的報告中指出“這是一項激動人心的工作”。美國Buffalo醫(yī)學(xué)研究中心電子顯微學(xué)實驗室負責人、國際知名電子顯微學(xué)專家D.Dorset在1989年3月14日寫給中國電子顯微學(xué)理事長郭可信院士的信中說，這種提高分辨率的方法比日本人的有效。電子顯微學(xué)方面影響力最高的國際期刊Ultramicroscopy主編E. Zeitler在1991年11月27日轉(zhuǎn)來“關(guān)于用高分辨電子顯微圖像處理方法測定未知晶體結(jié)構(gòu)”論文的審稿意見：論文做出了重要貢獻，應(yīng)祝賀作者做出了如此好的工作。

范海福在一次報告中，講到了他在電子顯微學(xué)圖像處理方面的研究工作：...我們在80年代的文章就討論了這個問題：MULTAN軟件是電鏡圖像的通用分析軟件，但是它計算的相位在我們看來是非常粗糙的，因此，我們只利用它算出來的品質(zhì)因子，來推算離焦量，然后再用我們的方法來計算相位，進而進行分辨率的擴展。這樣的做法，是世界上第一次用，是超越式的，是本質(zhì)的發(fā)展。

7.2　從周期性晶體到非公度晶體：挑戰(zhàn)困難的非公度調(diào)制結(jié)構(gòu)

通常在晶體結(jié)構(gòu)分析中，都假定晶體具有嚴格的三維周期性，但實際晶體的原子排布往往存在元素置換、缺位或偏離平均位置等缺陷。如果缺陷分布的周期不是晶體周期的整倍數(shù)，則形成非公度調(diào)制結(jié)構(gòu)，它是晶體缺陷長程有序分布的一種形式。所有非公度調(diào)制結(jié)構(gòu)的測定均屬于晶體結(jié)構(gòu)分析中公認的困難問題。

范海福于1970年代首先建立了在高維空間中用直接法測定超結(jié)構(gòu)的理論。之后，1985年范海福帶領(lǐng)姚家星等人獨立建成了國際上第一個能全自動處理晶體超結(jié)構(gòu)衍射數(shù)據(jù)的直接法程序SAPI-85(SAPI自左至右是Structure Analysis Program with Intelligent control的縮寫；自右至左則是Institute of Physics，Academy of Sciences的簡稱)[4]。1987年，范海福帶領(lǐng)博士生郝權(quán)、劉一葦?shù)冗M一步將直接法推廣到多維空間，建立了國際上首個測定非公度調(diào)制結(jié)構(gòu)的直接法相位推演理論[6]。1990—1999年，范海福團隊用多維直接法進行電子衍射分析，不依賴于任何假想的調(diào)制模型，成功地研究了一系列非公度調(diào)制結(jié)構(gòu)，包括一個礦物(K2O·7Nb2O5)、 多個高溫超導(dǎo)體(Bi-2223，Bi-2212，Bi-2201)，以及一個有機物的晶體(Co(mnt)2(CH2Cl2)0.5)。典型的代表是他們將此方法成功用于研究高溫超導(dǎo)材料Bi-2223晶體的非公度調(diào)制結(jié)構(gòu)[7]。有關(guān)結(jié)果由趙忠賢院士在1991年的諾貝爾九十周年慶典期間的關(guān)于低維系統(tǒng)問題的學(xué)術(shù)會議上向國際超導(dǎo)界展示(圖8)。

圖8 Bi-2223晶體的非公度調(diào)制結(jié)構(gòu)

1992—1997年，范海福帶領(lǐng)萬正華、莫有德、胡建軍、付正清、姚家星、鄭朝德、鄭曉鳳，進一步建立并發(fā)展了求解組合結(jié)構(gòu)的多維空間直接法，并發(fā)展了相應(yīng)的計算程序SAPI-91，DIMS和SPGR4D。1996年，在范海福獲評發(fā)展中國家科學(xué)院院士的評議中，Woolfson明確指出，范海福是至今為止，利用直接法解決非公度問題的第一人。1997年，原荷蘭現(xiàn)德國工作的一位著名的研究組合晶體和非公度調(diào)制晶體的科學(xué)家S. van Smaalen教授采用了該方法。同年，范海福應(yīng)邀參加意大利Erice電子晶體學(xué)講習(xí)班介紹了這一方法。2003年，范海福團隊將用于電子顯微學(xué)圖像處理以及用于從頭測定非公度調(diào)制晶體結(jié)構(gòu)的直接法程序，整合到程序包VEC (Visual computing in Electron Crystallography，圖9)中[8]。該程序自發(fā)布以來，已有來自66個國家和地區(qū)的三千多人下載。范海福所在的科研團隊因晶體贗對稱性和超結(jié)構(gòu)求解的研究以及SAPI軟件包的開發(fā)等工作，獲得1987年國家自然科學(xué)二等獎。

圖9　電子晶體學(xué)軟件包VEC

7.3　從小分子晶體到生物大分子晶體：開拓直接法更為廣闊的應(yīng)用空間

蛋白質(zhì)的晶體結(jié)構(gòu)分析是結(jié)構(gòu)生物學(xué)的重要實驗基礎(chǔ)。單對同晶置換法(SIR)或單波長反常散射(SAD)是重要的解析方法。但從SIR或SAD的實驗數(shù)據(jù)不能唯一確定衍射相位，這就是所謂的“相位模糊(phase ambiguity)”問題，它成為使用SIR或SAD方法必須設(shè)法克服的障礙。

范海福在其1965年的第二篇論文中提出用直接法中的“分量關(guān)系式”(由范海福首先提出的一種變形Sayre方程)破解SIR或SAD的相位模糊問題(圖10)。1982年，諾獎得主H. Hauptman發(fā)表了整合直接法和SAD數(shù)據(jù)的論文，其目標和范海福1965年的論文相同，但方法各異。從1984年起，范海福帶領(lǐng)團隊(古元新、鄭朝德、郝權(quán)、沙炳東、王佳偉、鄭曉鳳、劉玉東、廖旺才)在1965年論文的基礎(chǔ)上作了重大的改進和發(fā)展，并發(fā)表了一系列論文[4]。這些成果得到國際同行，包括競爭對手的肯定。范海福在當年的基金申請中提到：“……這一研究方向自80年代以來一直是國際上直接法研究的一個重點，國外的研究工作包括由諾貝爾獎得主H.Hauptman的小組、意大利晶體學(xué)會主席C.Giacovazzo的小組、國際晶體學(xué)會主席H.Schenk的小組等，但至今還未能在使用實驗數(shù)據(jù)的實驗中取得有意義的結(jié)果，我們在這方面則大大領(lǐng)先了一步……”

圖10　直接法的原理與核心公式

1988年6月至8月，范海福應(yīng)邀在美國哈佛大學(xué)阿貢國家實驗室等一系列歐美知名研究單位就此項工作做了學(xué)術(shù)報告(圖11)，得到國際上直接法同行的一致好評。1988年美國科學(xué)院委派了一個生物技術(shù)代表團訪問中國，對有關(guān)工作進行全面的調(diào)研。其出訪報告寫成“Biotechnology in China”一書(美國科學(xué)出版社1989年出版)，認真地評述和充分地肯定了范海福研究組在20世紀80年代中期的工作：“……中國的某些研究已經(jīng)達到國際水平……在北京物理研究所，……他們是最早發(fā)展并使用隨機起始、從頭相位推定技術(shù)的一員……這對蛋白質(zhì)工程將有廣泛而重要的含義?！?/p>

圖11 1988年，范海福(左)訪問美國哈佛大學(xué)

范海福的后續(xù)工作證實了美國考察團的預(yù)見。1990—1999年，他用直接法解析了多套分辨率在2.0—3.0?之間的未知結(jié)構(gòu)，創(chuàng)造了多個國際上的“首次”記錄。2000年，用于推演SAD或SIR衍射相位的直接法程序OASIS(One-wavelength Anomalous Scattering and Single Isomorphous Substitution)首次發(fā)行[9]，隨后十余年，OASIS程序進行了持續(xù)的更新。

后來范海福在一次報告中提到：我們用的直接法公式和OASIS程序，不是Cochran概率，也不是什么MULTAN，就是P+公式。P+公式包含著我們自己的創(chuàng)造，吸納了蛋白質(zhì)晶體學(xué)的不閉合度、雙峰概率分布，把0到2π的相角，變成一個正負號，再吸納了部分結(jié)構(gòu)的相角貢獻，原來的直接法沒有這些東西(現(xiàn)在也沒有多少含有)。這樣的設(shè)計，讓正空間和倒空間信息有了交流的平臺，特別有利于進行雙空間迭代……2010年范海福在Phys. Status Solidi. 雜志上發(fā)表了一篇綜述文章[10]，對物理所近五十年來的直接法研究做了詳細的介紹。其中包含的成果是范海福作為一個科研團隊的代表獲得1996年第三世界科學(xué)院物理學(xué)獎(TWAS)以及2006年陳嘉庚數(shù)理科學(xué)獎的學(xué)術(shù)依據(jù)。

圖12　利用生物大分子晶體解析程序IPCAS2.0解析的生物大分子結(jié)構(gòu)

2015年，范海福帶領(lǐng)張濤、武麗杰、韓普將OASIS升級為新一代的軟件包IPCAS (Iterative Protein Crystal-structure Automatic Solution)，實現(xiàn)了從數(shù)據(jù)處理到模型構(gòu)建的全流程自動化處理[11]。香港大學(xué)的郝權(quán)教授利用IPCAS將6.9 ?的冷凍電鏡相位拓展至2.3 ?的晶體衍射數(shù)據(jù)中，實現(xiàn)了生物大分子結(jié)構(gòu)的高精度解析(圖12)。這是國際上首次完成的超低分辨率的冷凍電鏡數(shù)據(jù)與高分辨晶體衍射數(shù)據(jù)融合的成功案例[12]。2020年，范海福帶領(lǐng)團隊成員丁瑋將IPCAS升級為2.0版本，同年，IPCAS入選蛋白數(shù)據(jù)庫PDB推薦軟件列表[13]。截止于2022年，全球50多個國家地區(qū)的科研人員下載了OASIS/IPCAS，完成了多項極具挑戰(zhàn)性且重要結(jié)構(gòu)的解析工作，如“α型核糖核酸酶P的結(jié)構(gòu)”[14]，“酵母線粒體外膜轉(zhuǎn)運復(fù)合體成員Tom70p的晶體結(jié)構(gòu)”[15]，“DctB傳感器結(jié)構(gòu)”[16]等。

綜上所述，直接法的發(fā)展是整個晶體學(xué)衍射結(jié)構(gòu)分析方法的縮影，而范海福在直接法上的貢獻是世界晶體學(xué)發(fā)展史上的一塊瑰寶。2002—2003年，世界上發(fā)行最早的晶體學(xué)刊物《德國晶體學(xué)報》(Z. Krist )為紀念其創(chuàng)刊125周年，出版了三部專輯：(1)125位晶體學(xué)家論晶體學(xué)；(2)蛋白質(zhì)晶體學(xué)方法；(3)電子晶體學(xué)。在世界上眾多晶體學(xué)研究單位當中，只有范海福同時在三部專輯上都發(fā)表了特邀文章[17—19]。這是對范海福在上述晶體學(xué)領(lǐng)域杰出工作的高度肯定。

8

展望新技術(shù)：晶體學(xué)的未來

(1)迎接硬X射線自由電子激光

眾所周知，21世紀是生命科學(xué)的世紀，對生物大分子的結(jié)構(gòu)研究正在世界各地興起。隨著軟硬件技術(shù)的發(fā)展，原子尺度微觀結(jié)構(gòu)解析的對象正從晶態(tài)向更加廣闊的非晶態(tài)過渡。范先生認為，在這一過程中冷凍電鏡是一個當仁不讓的先鋒，它能夠?qū)σ旱獪囟认虏ＡB(tài)冰層中的生物樣品進行直接的高分辨成像與結(jié)構(gòu)分析；而基于高強度同步輻射光源或者硬X射線自由電子激光的X射線衍射分析則是責無旁貸的主力軍。X射線自由電子激光能夠以超短的強脈沖，記錄生物大分子在常溫、常壓下這一生理狀態(tài)下的瞬時動態(tài)過程，這一技術(shù)特點是其他技術(shù)方法所無法比擬的。

2010年，美國的硬X射線自由電子激光裝置LCLS (Linac Coherent Light Source)正式投入使用。2010年9月，范海福以“迎接硬X射線自由電子激光”為題，在中國科學(xué)院物理研究所的“戰(zhàn)略咨詢委員會”上作報告。他指出，硬X射線激光的出現(xiàn)，將使在20世紀發(fā)展起來的、對人類社會產(chǎn)生了巨大影響的“X光科技”發(fā)生根本性的變革。我國應(yīng)該在以硬X射線激光為光源的X光科技方面有所作為，而且就物理所已有的條件，完全有可能讓分析方法先行。2010年10月，物理所范海福等8位院士聯(lián)名向中國科學(xué)院提交了一份有關(guān)硬X射線激光的項目建議書。2011年8月，在上海同步輻射光源召開的一個國際學(xué)術(shù)會議(Workshop on Science with Free Electron Lasers)上，范海福以“Diffraction phasing for nano-crystals and particles”為題作報告指出：(1)在硬X射線激光的相干衍射成像中，相位推演(phasing)仍然是一個關(guān)鍵的環(huán)節(jié)；(2)目前如果將使用的“oversampling phasing”和蛋白質(zhì)晶體學(xué)中習(xí)用的方法聯(lián)合，會顯著地優(yōu)于單獨使用二者之一。范海福明白，在他退出科研第一線之前，X射線激光相干衍射成像的數(shù)據(jù)分析方法研究可能還來不及獲得重大的成果。但是他堅信，一項有生命力的前瞻性研究，不愁沒有后來人；重大的科研成果，會偏愛那些踏實、認真、堅韌不拔的探索者。

(2)人工智能與結(jié)構(gòu)解析

2021年，基于人工智能的結(jié)構(gòu)預(yù)測工具AlphaFold2橫空出世，在無數(shù)人驚呼晶體學(xué)家的末日即將到來之際，范先生冷靜而又細致地回顧了結(jié)構(gòu)預(yù)測的前世今生，進而非常有信心地跟我們談起他的看法：結(jié)構(gòu)預(yù)測從來不是什么新興產(chǎn)物，19世紀60年代，晶體學(xué)家就開始使用預(yù)測的方法進行結(jié)構(gòu)解析。該技術(shù)的進一步發(fā)展使得結(jié)構(gòu)解析的門框降低，但并不意味著，結(jié)構(gòu)解析領(lǐng)域已經(jīng)可以離開實驗驗證和人為分析。相反，該技術(shù)的突破，將引領(lǐng)晶體結(jié)構(gòu)解析工作往高通量、高精度、多構(gòu)象方面發(fā)展，這就正好為晶體學(xué)家開啟了一扇新的大門。同時，范海福指出，預(yù)測從來不可能脫離實驗而單獨存在，特別是對于一些困難的案例，如超大復(fù)合物、長螺旋結(jié)構(gòu)等，如何邁過這萬里長征的最后一步，仍然是當前重要的科學(xué)議題。在這一思路的引領(lǐng)下，范先生提出，可以將傳統(tǒng)的直接法方法以及雙空間迭代的框架與結(jié)構(gòu)預(yù)測技術(shù)結(jié)合，為晶體結(jié)構(gòu)解析方法開拓了新的思路。

9

永不止步的斗士

2018年因為身體原因，范海福先生住進了養(yǎng)老院，盡管身體已經(jīng)被各種疾病折磨得千瘡百孔，但我們從來沒有在他那里感受到一丁點的負面情緒。他依然堅持每天查閱大量的學(xué)術(shù)資料，依然堅持逐字逐句地幫學(xué)生修改論文，而他最開心的事情，就是跟學(xué)生電話連線：從當前的研究工作，聊到最前沿的AI技術(shù)，再聊到他當年坎坷的科研經(jīng)歷。他對學(xué)術(shù)未來的高瞻遠矚、對科研工作的嚴格認真、對當前困難的積極樂觀，感染著每一位后來者。

物理所考慮到范先生年事已高，多次嘗試為其做一期專題節(jié)目。范先生每次都拒絕了，理由很簡單：“還沒到那個時候。”每年物理所組織領(lǐng)導(dǎo)去養(yǎng)老院探望范先生，他聊得最多的仍然是當前的研究工作和未來的發(fā)展趨勢，似乎從來沒覺得自己有退居二線的一天。然而，新冠疫情的突然襲來，讓范先生的健康急劇惡化，但他在ICU給我的最后一通電話，仍然帶著不甘與遺憾：

“……如果這一次，我還能挺過去，希望跟大家一起繼續(xù)做點事，我們這幾年的合作是愉快的，未來也還有很多事情可以一起做，現(xiàn)在撒手，我是不甘心的；如果不能，那請你替我感謝所有幫助過我的人。”

盡管范先生最終還是離我們而去，但每當我陷入困境難以自拔，我總能想起范先生，仿佛仍能聽到他還在跟我笑談那段艱苦的歲月。然后，我就會覺得相比起來，這點困難又算得了什么呢？還是繼續(xù)干吧，方法總比困難多，再花點時間總能搞定的！

圖13 2018年教師節(jié)，作者與范海福先生留影

我在2008年作為博士生加入范先生研究團隊，2011年畢業(yè)后在中國科學(xué)院生物物理研究所工作，2017年在范先生的邀請下重新回到物理所，成為了團隊里唯一在職的工作人員，現(xiàn)為物理所軟物質(zhì)實驗室的主任工程師。一直以來，范先生對我的指導(dǎo)與關(guān)愛無微不至，在科研上，范先生是嚴厲的老師，在傾囊相教的同時不允許我有一絲的馬虎與懈怠；在生活上，范先生是和藹可親的長輩，他高尚的品德和超群的人格魅力時刻感染著我(圖13)。而同為廣東人，我與范先生有更多的默契與共識，這讓我有機會根據(jù)他生前的口述和檔案室保留的材料整理出上述文章。此外，范先生的好友趙忠賢、古元新、翁羽翔等老師以及范先生的學(xué)生郝權(quán)、張濤、姚德強、李增茹等也根據(jù)各自的回憶提供了諸多素材，在此一并感謝。

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贈閱活動

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為答謝廣大讀者長期以來的關(guān)愛和支持，《物理》編輯部特推出優(yōu)惠訂閱活動：凡直接向編輯部連續(xù)訂閱2年《物理》雜志，將獲贈《歲月有情- <物理> 50周年紀念本》。內(nèi)有自1972年至2022年《物理》發(fā)表的50篇精選文章信息，掃描對應(yīng)的二維碼，可重溫經(jīng)典之作，感悟物理科學(xué)的真諦，領(lǐng)略學(xué)科大家的風(fēng)采。希望讀者們愛上《物理》!