廣東
導(dǎo)讀
近日，廣東工業(yè)大學(xué)邱學(xué)青教授團隊在基于木質(zhì)素碳基催化劑應(yīng)用領(lǐng)域取得新進展，提出了一種利用木質(zhì)素定向構(gòu)筑垂直Ru/RuO2“電子橋”界面的新型碳基電催化劑設(shè)計策略。通過水熱活化木質(zhì)素，與 Ru3+ 原位配位并經(jīng)高溫碳化，還原構(gòu)筑了嵌入木質(zhì)素衍生分級多孔碳骨架的 Ru/RuO2 異質(zhì)納米界面，實現(xiàn)了低輸入、可自驅(qū)動的聯(lián)氨–水分解制氫。相關(guān)成果發(fā)表于國際化學(xué)領(lǐng)域頂級期刊《Journal of the American Chemical Society》，論文第一作者為2023級博士研究生劉江淋，通訊作者為輕工化工學(xué)院邱學(xué)青教授和林緒亮教授。
木質(zhì)素作為自然界儲量最豐富的芳香族高分子，其獨特的三維交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)與高含碳量(＞60%)使其具備成為高性能碳基電催化材料前驅(qū)體的潛力。然而工業(yè)木質(zhì)素分子間的強π-π 堆積導(dǎo)致致密聚集，掩蔽活性位點；其寬分子量分布導(dǎo)致表面化學(xué)基團的空間異質(zhì)性。此外，受限于過渡金屬配位動力學(xué)特性與絡(luò)合能級匹配性，難以穩(wěn)定構(gòu)筑金屬-有機框架配位物結(jié)構(gòu)，導(dǎo)致衍生材料活性位點密度低、電子傳輸網(wǎng)絡(luò)不連續(xù)、傳質(zhì)動力學(xué)遲滯，顯著制約了其在電催化體系中的應(yīng)用。如何通過分子結(jié)構(gòu)調(diào)控與界面工程策略突破上述局限，成為該領(lǐng)域亟待解決的關(guān)鍵科學(xué)問題。
前期工作通過羧甲基化（
Angew. Chem. Int. Ed.2023, 62, e202306333）、胺化（
ACS Catal.2022, 12, 11573–11585）以及氧化氨解改性（
Adv. Mater.2025, 2501113;
Fundam. Res.2025, doi.org/10.1016/j.fmre.2025.09.020）等調(diào)控木質(zhì)素微結(jié)構(gòu)，賦予木質(zhì)素均勻分布且適宜密度的表面官能團，可與金屬離子精準(zhǔn)配位，從而構(gòu)筑穩(wěn)定的木質(zhì)素-金屬超分子框架復(fù)合物。本研究創(chuàng)新提出了木質(zhì)素定向引導(dǎo)構(gòu)筑Ru/RuO 2 垂直電子橋界面的策略，通過界面電子橋工程調(diào)控界面電荷分布，構(gòu)建具有協(xié)同效應(yīng)的動態(tài)雙活性中心，從根本上提升 Ru 基催化劑的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性與電催化性能，實現(xiàn)高效、低能耗的自供電制氫體系。在僅0.14 V電池電壓下即可達到100 mA cm -2 的電流密度，并以近100%的法拉第效率穩(wěn)定產(chǎn)生氫氣。該研究為“以廢制氫”提供了可規(guī)模化實現(xiàn)的新途徑，并彰顯了木質(zhì)素生物質(zhì)在構(gòu)筑高性能界面電催化劑方面的巨大潛力。
論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c15759
來源：廣東工業(yè)大學(xué)
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