二元FeSe具有鐵基超導(dǎo)家族中最簡(jiǎn)單的層狀結(jié)構(gòu)和易調(diào)控的電子結(jié)構(gòu)，是高溫超導(dǎo)材料和機(jī)理研究的重要體系之一。國(guó)內(nèi)外研究團(tuán)隊(duì)先后通過對(duì)FeSe施加高壓、在FeSe層間插入堿金屬或有機(jī)-無機(jī)分子基團(tuán)、在SrTiO?上沉積單層FeSe等手段，大幅提高了超導(dǎo)臨界溫度（Tc），極大地拓展了FeSe基超導(dǎo)體系。在高溫平衡態(tài)合成條件下，二元FeSe的超導(dǎo)物性對(duì)Fe含量極為敏感，3%的間隙Fe就會(huì)完全破壞超導(dǎo)電性。研究FeSe在亞穩(wěn)態(tài)制備條件下的相區(qū)及拓展Fe的固溶度，對(duì)探索新型FeSe基超導(dǎo)體具有重要意義。

最近，中國(guó)科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國(guó)家研究中心先進(jìn)材料與結(jié)構(gòu)分析實(shí)驗(yàn)室A02組陳小龍?jiān)菏繄F(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了一種“水熱離子交換-脫嵌”的合成路線，成功制備了含有11%間隙Fe的亞穩(wěn)態(tài)Fe1.11Se超導(dǎo)單晶，見圖a。這些高濃度的間隙Fe原子并未破壞超導(dǎo)電性，反而作為有效的“良性”電子摻雜劑，抑制了向列相，將Tc提高到30.4 K，見圖b。團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步利用高壓原位電學(xué)輸運(yùn)測(cè)量技術(shù)，發(fā)現(xiàn)了Fe1.11Se的Tc隨著壓力增加先減小后升高，最小值出現(xiàn)在2-2.6 GPa，見圖c。該行為與LiOHFeSe的Tc-P電子相圖類似，但截然不同于二元FeSe中Tc隨壓力升高呈現(xiàn)的“單穹頂”特征。此外，F(xiàn)e1.11Se在相變壓力以下保持n型導(dǎo)電特性（見圖d），這與二元FeSe在壓力下發(fā)生n型向p型導(dǎo)電轉(zhuǎn)變的行為明顯不同。

該工作證明了在亞穩(wěn)態(tài)合成條件下，間隙Fe可以作為一種新的自由度來調(diào)控FeSe基超導(dǎo)體的電子結(jié)構(gòu)和超導(dǎo)特性，為理解Fe基超導(dǎo)體中載流子類型、磁相互作用與高溫超導(dǎo)之間的相互作用提供了新的視角。

圖 (a) Fe1.11Se的實(shí)驗(yàn)合成路線示意圖。(b) 常壓下電阻率隨溫度的變化，插圖為超導(dǎo)部分的放大，箭頭標(biāo)示了30.4 K的超導(dǎo)起始溫度。(c) Fe1.11Se單晶的高壓超導(dǎo)相圖。(d) 50 K時(shí)Fe1.11Se的霍爾系數(shù)隨壓力的變化曲線。

相關(guān)研究成果以“Superconductivity of 30.4 K and its Reemergence under Pressure in Fe1.11Se Synthesized via Ion-exchange and De-intercalation Reaction”為題，發(fā)表在Journal of the American Chemical Society 148, 6695 (2026)。中國(guó)科學(xué)院物理研究所郭建剛研究員、金士鋒研究員和陳小龍?jiān)菏繛楣餐ㄓ嵶髡撸锢硭┦可鷹蠲髡潞臀锢硭c中國(guó)地質(zhì)大學(xué)聯(lián)合培養(yǎng)的博士生馬宇欣為共同第一作者。該研究工作得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、量子科學(xué)與技術(shù)國(guó)家科技重大專項(xiàng)、懷柔綜合極端條件實(shí)驗(yàn)裝置（SECUF）、上海同步輻射光源（SSRF）和中國(guó)科學(xué)院等項(xiàng)目的資助。

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