|作 者：王占山1,2 袁喆2,3,? 吳施偉1,2,4,??

(1 復(fù)旦大學(xué)物理學(xué)系）

(2 復(fù)旦大學(xué)應(yīng)用表面物理全國(guó)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室)

(3 復(fù)旦大學(xué)理論物理與信息科學(xué)交叉研究中心)

(4 復(fù)旦大學(xué)微納光子結(jié)構(gòu)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室)

本文選自《物理》2026年第3期

最近，我們提出了“Stoner—Wohlfarth反鐵磁體”新術(shù)語(yǔ)[1]，它延伸于鐵磁學(xué)經(jīng)典理論中的Stoner—Wohlfarth模型[2]，專指具有單疇特性的反鐵磁體系，其反鐵磁序(奈爾矢量L)可通過外部磁場(chǎng)實(shí)現(xiàn)整體性的180°相干翻轉(zhuǎn)。這類材料在保持反鐵磁體雜散場(chǎng)弱、響應(yīng)速度快等固有優(yōu)勢(shì)的同時(shí)，兼具可控的磁序取向和理想的翻轉(zhuǎn)比率，為高密度、高速磁存儲(chǔ)設(shè)備和運(yùn)算系統(tǒng)提供了理想載體[3，4]。然而傳統(tǒng)塊材反鐵磁體受限于材料內(nèi)部缺陷引起的多疇結(jié)構(gòu)，其反鐵磁序的空間一致性難以維持。加之不具有宏觀磁化，使其反鐵磁序翻轉(zhuǎn)難以通過磁場(chǎng)調(diào)控實(shí)現(xiàn)。因此，傳統(tǒng)反鐵磁塊材不具備“Stoner—Wohlfarth反鐵磁體”的核心特征，也無法像鐵磁體般作為關(guān)鍵功能性單元融入現(xiàn)代磁存儲(chǔ)等應(yīng)用。這一困境恰如Louis Néel在1970年諾貝爾獎(jiǎng)演講中所述：“反鐵磁體在理論層面極具研究?jī)r(jià)值，但似乎沒有任何應(yīng)用前景”。這一論斷折射出眾多前瞻性科學(xué)家矛盾的研究心境——他們既驚嘆于反鐵磁體內(nèi)美妙的反平行磁結(jié)構(gòu)，又對(duì)其有限的應(yīng)用場(chǎng)景感到遺憾。

圖1 低維層間反鐵磁的兩類磁化翻轉(zhuǎn)行為 (a)層間反鐵磁體示意圖；(b)“層間自由”與“層間鎖定”的反鐵磁切換及其判據(jù)

近年來，低維范德瓦耳斯反鐵磁體系因其豐富的反鐵磁基態(tài)和多樣的物性調(diào)控手段而備受關(guān)注。在該體系中，層間反鐵磁體展現(xiàn)出獨(dú)特的磁耦合特征：其層內(nèi)具有鐵磁有序，而層間跨越范德瓦耳斯間隙維持反鐵磁耦合(圖1(a))。通常，后者的耦合強(qiáng)度較前者要弱2—3個(gè)數(shù)量級(jí)，這種顯著的磁耦合差異為反鐵磁序的調(diào)控提供了可能。已有工作研究了一些典型層間反鐵磁體的磁態(tài)演變特性，如CrI3[5，6]與CrSBr[7，8]，其反鐵磁態(tài)在磁場(chǎng)中均表現(xiàn)為“層間自由型”調(diào)控(圖1(b)左)——磁性層隨磁場(chǎng)逐一翻轉(zhuǎn)，伴隨著磁化強(qiáng)度M經(jīng)歷多次跳變。但這種方式在調(diào)控反鐵磁序的同時(shí)會(huì)破壞原有相鄰層的反平行結(jié)構(gòu)，故這類材料也不屬于期望的“Stoner—Wohlfarth反鐵磁體”。理想的調(diào)控方式是能夠在保持反鐵磁態(tài)的基礎(chǔ)上實(shí)現(xiàn)奈爾序方向的切換，即“層間鎖定型”(圖1(b)右)——所有磁性層同時(shí)發(fā)生雙態(tài)切換。此過程中，M保持為零而L表現(xiàn)為鐵磁型的磁滯回線。

此外，探測(cè)低維反鐵磁性及層間鎖定的反鐵磁切換也面臨諸多實(shí)驗(yàn)挑戰(zhàn)。傳統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)方法如中子衍射技術(shù)雖可表征反鐵磁性，但其受限于束流強(qiáng)度與樣品體 積的要求不利于研究低維樣品；線性磁光技術(shù)(如磁光克爾效應(yīng)、反射磁圓二色性等)與磁性掃描探針技術(shù)(如磁力顯微鏡、氮空位色心磁強(qiáng)計(jì)等)雖可應(yīng)用于低維磁性材料，但它們只敏感于非零磁化而對(duì)反鐵磁性難以奏效。值得一提的是，非線性磁光效應(yīng)，特別是磁二次諧波，近年來已被廣泛證明能夠揭示常規(guī)實(shí)驗(yàn)手段難以接近的低維反鐵磁序及其動(dòng)力學(xué)演變特性[8—10]。這一能力源于二次諧波作為一種對(duì)稱性的靈敏探針，其信號(hào)強(qiáng)度并非依賴于材料的磁化強(qiáng)度，而是對(duì)體系的空間反演對(duì)稱性極為敏感。不單是晶格結(jié)構(gòu)，長(zhǎng)程反鐵磁有序同樣可以打破空間反演對(duì)稱性從而輻射出電偶極機(jī)制的二次諧波。由晶格貢獻(xiàn)的二次諧波對(duì)時(shí)間反演變換無響應(yīng)，也稱之為i 型二次諧波，其二階非線性極化率表示為χ(i)；而磁結(jié)構(gòu)由于同時(shí)破壞了時(shí)間反演對(duì)稱性，為了區(qū)分前者，通常用c型極化率χ(c)來描述這一響應(yīng)，其符號(hào)在時(shí)間反演下反轉(zhuǎn)。2019年，我們團(tuán)隊(duì)曾在低維反鐵磁材料CrI3中觀測(cè)到源于層間反鐵磁性的巨大c型二次諧波響應(yīng)[9]。這項(xiàng)研究揭示了非線性光學(xué)響應(yīng)與磁對(duì)稱性間的內(nèi)在關(guān)聯(lián)，為后續(xù)二維磁性體系中新奇磁學(xué)現(xiàn)象的探索建立了新型范式。此外，強(qiáng)磁場(chǎng)下的非線性光學(xué)研究極易受測(cè)量系統(tǒng)中非材料本征的法拉第效應(yīng)的影響，對(duì)此團(tuán)隊(duì)也提出了有效的解決或補(bǔ)償方案以剔除實(shí)驗(yàn)假象[11]。

圖2 兩類層間反鐵磁體的實(shí)驗(yàn)表征 (a)2層至4層CrPS4(易磁化軸為面外)的二次諧波與反射磁圓二色性磁滯回線。其中單個(gè)箭頭代表單層的磁化方向，不同顏色對(duì)應(yīng)于不同掃場(chǎng)方向；(b)4層CrSBr(易磁化軸為面內(nèi))的二次諧波表征。每個(gè)平臺(tái)對(duì)應(yīng)于一種磁態(tài)；(c)偶數(shù)層與(d)奇數(shù)層CrPS4磁結(jié)構(gòu)的空間反演變換與時(shí)間反演變換性質(zhì)

利用二次諧波技術(shù)，當(dāng)我們聚焦于另一種層間反鐵磁體CrPS4時(shí)，意外發(fā)現(xiàn)偶數(shù)層樣品的信號(hào)強(qiáng)度竟呈現(xiàn)為單一的鐵磁型磁滯回線(圖2(a)左)。這一現(xiàn)象表明，CrPS4的反鐵磁序可實(shí)現(xiàn)整體性的雙穩(wěn)態(tài)切換，即層間鎖定型的調(diào)控路徑。作為對(duì)比，圖2(b)展示了4層CrSBr的二次諧波測(cè)量，其單方向掃場(chǎng)時(shí)出現(xiàn)的多個(gè)階梯式信號(hào)躍變表明其磁態(tài)隨外磁場(chǎng)逐層翻轉(zhuǎn)，對(duì)應(yīng)于層間自由型的磁場(chǎng)響應(yīng)特征。

進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)，CrPS4中的磁滯回線特征只顯現(xiàn)于偶數(shù)層，而隱匿于奇數(shù)層。這種隨層數(shù)“偶現(xiàn)奇隱”的交替現(xiàn)象可解釋為二次諧波的一種“自干涉效應(yīng)”[12—14]。對(duì)于CrPS4晶格，無論奇數(shù)還是偶數(shù)層均不具有空間反演對(duì)稱性(點(diǎn)群為C2)，故i 型的晶格信號(hào)始終存在。由于偶數(shù)層樣品的磁結(jié)構(gòu)也破壞了空間反演對(duì)稱性(圖2(c)左)，故可貢獻(xiàn)出c型的反鐵磁信號(hào)。當(dāng)系統(tǒng)經(jīng)歷層間鎖定型切換時(shí)，互為時(shí)間反演對(duì)映體的兩個(gè)反鐵磁態(tài)要求χ(c)符號(hào)反轉(zhuǎn)而χ(i)保持恒定(圖2(c)右)，二者的相干疊加(|χ(i)±χ(c)|2)最終在二次諧波強(qiáng)度上體現(xiàn)為鐵磁型回線特征。反觀奇數(shù)層體系，其磁結(jié)構(gòu)保留的空間反演對(duì)稱性極大地抑制了c型分量(圖2(d)左)，使自干涉效應(yīng)退化為單一晶格貢獻(xiàn)的|χ(i)|2(圖2(d)右)，因而磁滯回線特征也就消失。這種層數(shù)依賴的現(xiàn)象歸因于層間反鐵磁體獨(dú)特的層狀磁結(jié)構(gòu)所引起的對(duì)稱性變化，也深刻印證了二次諧波對(duì)于對(duì)稱性極為敏感的特質(zhì)。

與此同時(shí)，我們也使用反射磁圓二色性這一對(duì)凈磁化敏感的線性磁光技術(shù)加以驗(yàn)證。由于奇數(shù)層材料具有單層的凈磁化而偶數(shù)層抵消，磁滯回線特征恰好表現(xiàn)為“奇現(xiàn)偶隱”(圖2(a)右)，與二次諧波測(cè)量結(jié)果相輔相成。

為了理解CrPS4的層間鎖定型現(xiàn)象并闡明層間反鐵磁體中不同磁翻轉(zhuǎn)模式的物理本質(zhì)，我們通過微磁模擬揭示了層間反鐵磁交換(J⊥)與磁各向異性(K)之間的競(jìng)爭(zhēng)是其關(guān)鍵所在。若J⊥占主導(dǎo)，強(qiáng)反鐵磁耦合將約束所有磁層同步翻轉(zhuǎn)，實(shí)現(xiàn)層間鎖定；反之，則表現(xiàn)為層間自由的逐層翻轉(zhuǎn)。

更進(jìn)一步，這種層間鎖定的特征表明該材料屬于期望的Stoner—Wohlfarth反鐵磁體。與塊材不同，該材料內(nèi)部純粹的范德瓦耳斯界面保證了反鐵磁相互作用的均一性，加之其層間耦合較強(qiáng)，因而在垂直維度上可等效為“單疇”?；诖?，我們創(chuàng)新性地將鐵磁學(xué)中的Stoner—Wohlfarth模型推廣至層間反鐵磁體系，并將磁相互作用的競(jìng)爭(zhēng)量化為“特征交換尺寸”這一參數(shù)：lex=
，其中d為層間距。由此建立起普適性物理判據(jù)：當(dāng)lex>d時(shí)，材料屬于Stoner—Wohlfarth反鐵磁體，將展現(xiàn)層間鎖定的反鐵磁切換。該判據(jù)如同一張導(dǎo)航圖，為未來按需設(shè)計(jì)與搜尋具有理想翻轉(zhuǎn)特性的反鐵磁材料提供了理論指引。例如，可以得知，MnBi2Te4也屬于Stoner—Wohlfarth反鐵磁體。不僅如此，該判據(jù)同樣適用于判斷Stoner—Wohlfarth鐵磁體，如Fe3GeTe2，已有相應(yīng)的實(shí)驗(yàn)報(bào)道給予證明[15]。

圖3 層間反鐵磁體中的“層共享效應(yīng)”

該研究還揭示了驅(qū)動(dòng)這種層間鎖定切換的獨(dú)特效應(yīng)——層共享效應(yīng)(圖3)，其機(jī)制源于樣品中奇偶層的橫向互連構(gòu)型。具有凈磁化的奇數(shù)層在磁場(chǎng)中可獲得塞曼能而優(yōu)先翻轉(zhuǎn)，并在層內(nèi)方向形成疇壁。材料中極強(qiáng)的層內(nèi)交換耦合J∥將推動(dòng)疇壁沿橫向傳播，如同“多米諾骨牌”式的連鎖反應(yīng)，進(jìn)而觸發(fā)相鄰偶數(shù)層磁態(tài)的協(xié)同翻轉(zhuǎn)。值得一提的是，該效應(yīng)普遍存在于層間反鐵磁體系，最先報(bào)道于層間自由的CrSBr材料[8]，最近也在MnBi2Te4中有所指出[16]。

綜上，我們報(bào)道了一類Stoner—Wohlfarth反鐵磁體，以CrPS4為典型代表，這類材料能夠在磁場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下展現(xiàn)出鐵磁型的雙穩(wěn)態(tài)切換。利用非線性光學(xué)二次諧波技術(shù)成功捕捉到這一現(xiàn)象，并完善了經(jīng)典的磁學(xué)理論框架用以揭示其背后的微觀機(jī)制。鑒于Stoner—Wohlfarth模型在鐵磁學(xué)領(lǐng)域的奠基性與指導(dǎo)性，相信拓展Stoner—Wohlfarth模型，以及Stoner—Wohlfarth反鐵磁體的概念與判據(jù)將為反鐵磁動(dòng)力學(xué)基礎(chǔ)研究以及技術(shù)應(yīng)用帶來變革性突破。

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