導(dǎo)讀

中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院張樹(shù)辰特任教授團(tuán)隊(duì)，聯(lián)合美國(guó)普渡大學(xué)、上海科技大學(xué)研究人員，在二維鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)構(gòu)筑方面取得重要突破。研究團(tuán)隊(duì)首次在薄層二維鈣鈦礦單晶中實(shí)現(xiàn)了面內(nèi)馬賽克式橫向異質(zhì)結(jié)的可控圖案化構(gòu)筑，相關(guān)研究成果以“Mosaic lateral heterostructures in two-dimensional perovskite”為題，于北京時(shí)間1月15日在線發(fā)表在《自然》（Nature）雜志。

2026年至今

中國(guó)科大以第一署名及通訊單位在

Nature、Science、Cell

三大國(guó)際頂尖刊物(CNS)上

共計(jì)發(fā)表了2篇成果

離子型軟晶格低維材料，尤其是二維有機(jī)–無(wú)機(jī)雜化鈣鈦礦，因其高光致發(fā)光量子產(chǎn)率以及可在低溫溶液條件下實(shí)現(xiàn)的大面積、工藝兼容制備，被廣泛認(rèn)為是新一代電致發(fā)光與光電器件的重要候選體系。然而，現(xiàn)有研究與器件多依賴(lài)多晶薄膜結(jié)構(gòu)，其內(nèi)部普遍存在晶界缺陷、界面粗糙以及顯著的離子遷移行為，難以維持原子級(jí)結(jié)構(gòu)完整性，從而嚴(yán)重限制了載流子輸運(yùn)效率及器件性能的進(jìn)一步提升。

相比之下，二維鈣鈦礦薄層單晶在晶格完整性、缺陷密度和界面可控性方面具有天然優(yōu)勢(shì)，被視為突破上述瓶頸的理想平臺(tái)。然而，如何在二維鈣鈦礦單晶中實(shí)現(xiàn)高質(zhì)量、可控外延的橫向異質(zhì)結(jié)圖案化，同時(shí)保持界面原子級(jí)平整與晶格連續(xù)性，長(zhǎng)期以來(lái)仍是該領(lǐng)域面臨的關(guān)鍵科學(xué)挑戰(zhàn)。

另一方面，對(duì)于具有長(zhǎng)程有序結(jié)構(gòu)的單晶體系，晶格畸變不可避免地在晶體內(nèi)部積累內(nèi)應(yīng)力。這種內(nèi)應(yīng)力可在局域區(qū)域誘導(dǎo)能量不穩(wěn)定性，在特定化學(xué)環(huán)境中激活面內(nèi)點(diǎn)缺陷的產(chǎn)生與演化，從而為實(shí)現(xiàn)溫和、選擇性強(qiáng)的面內(nèi)刻蝕過(guò)程提供潛在物理基礎(chǔ)。然而，如何精準(zhǔn)調(diào)控并利用這一內(nèi)應(yīng)力效應(yīng)，仍缺乏清晰的實(shí)驗(yàn)路徑與機(jī)制認(rèn)知。

圖1. 內(nèi)應(yīng)力驅(qū)動(dòng)的二維鈣鈦礦面內(nèi)刻蝕與圖案化策略。

基于上述背景，張樹(shù)辰特任教授先與合作者于2025年10月在《自然》（Nature）雜志發(fā)表題為“Atomically resolved edges and defects in lead halide perovskites”（https://www.nature.com/articles/s41586-025-09693-6）的研究工作，為認(rèn)識(shí)低維鈣鈦礦中邊界與缺陷的原子級(jí)結(jié)構(gòu)表征奠定了重要基礎(chǔ)。

在此基礎(chǔ)上，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)張樹(shù)辰特任教授進(jìn)一步合作提出了一種基于配體輔助異丙醇（IPA）激活晶體內(nèi)應(yīng)力的自刻蝕二維鈣鈦礦圖案化策略。研究首先通過(guò)界面法獲得大面積、超薄的二維鈣鈦礦單晶，隨后，在精心設(shè)計(jì)的配體–IPA 溶液體系中誘導(dǎo)晶體發(fā)生可控的面內(nèi)自刻蝕，形成規(guī)則取向的方形孔洞結(jié)構(gòu)（圖1）。通過(guò)延長(zhǎng)醇鏈（例如使用辛醇）有效降低溶解速率，使刻蝕過(guò)程更加溫和且可控；結(jié)合圖案化掩膜技術(shù)，還可進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)周期性陣列化結(jié)構(gòu)的構(gòu)筑。

圖2. 二維鈣鈦礦面內(nèi)馬賽克異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)。

高分辨透射電子顯微鏡（HRTEM）與幾何相位分析（GPA）結(jié)果表明，刻蝕后晶體內(nèi)部應(yīng)變顯著釋放且分布趨于均勻；同時(shí)，實(shí)空間形變分析以及貫穿多層的刻蝕行為進(jìn)一步證實(shí)了晶體內(nèi)應(yīng)力在刻蝕過(guò)程中的主導(dǎo)作用。這些結(jié)果系統(tǒng)揭示了異丙醇–配體協(xié)同刻蝕的物理本質(zhì)，為二維鈣鈦礦的精細(xì)圖案化與結(jié)構(gòu)調(diào)控提供了新的機(jī)理基礎(chǔ)。進(jìn)而，利用反溶劑誘導(dǎo)的快速側(cè)向外延策略，將不同鹵素組成的二維鈣鈦礦精準(zhǔn)填充至刻蝕孔洞中，成功構(gòu)筑出馬賽克式面內(nèi)異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)（圖2）。與傳統(tǒng)強(qiáng)溶劑處理或紫外光圖案化方法相比，該策略具有過(guò)程溫和、晶格無(wú)損傷等顯著優(yōu)勢(shì)，可獲得界面清晰、厚度均一且周期可設(shè)計(jì)的高質(zhì)量二維鈣鈦礦橫向異質(zhì)結(jié)構(gòu)。

中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)張樹(shù)辰特任教授、美國(guó)普渡大學(xué)/埃默里大學(xué)竇樂(lè)添教授和上?？萍即髮W(xué)于奕教授為文章共同通訊作者。本研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委與中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)的大力支持。

圖3. 張樹(shù)辰教授（左一）與團(tuán)隊(duì)。

論文鏈接：

https://doi.org/10.1038/s41586-025-09949-1