藍(lán)相液晶（BPLC）因其獨(dú)特的三維螺旋超結(jié)構(gòu)和優(yōu)異的光學(xué)性能，在集成光子學(xué)、激光顯示和光學(xué)加密等領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大潛力。然而，如何實(shí)現(xiàn)高分辨率、單疇結(jié)構(gòu)的BPLC微腔陣列的精確制備與相態(tài)調(diào)控，一直是制約其實(shí)際應(yīng)用的關(guān)鍵難題。當(dāng)前BPLC微圖案化技術(shù)往往難以兼顧分辨率與質(zhì)量，且缺乏對(duì)相態(tài)行為的精準(zhǔn)控制，限制了其在先進(jìn)光學(xué)系統(tǒng)中的集成與應(yīng)用。

近日，中國(guó)科學(xué)院理化技術(shù)研究所江雷院士、王京霞教授和岳鈺琛博士團(tuán)隊(duì)提出了一種創(chuàng)新的“軟限制組裝”策略，成功實(shí)現(xiàn)了單疇藍(lán)色相液晶微腔陣列的高精度圖案化制備。該方法通過(guò)設(shè)計(jì)具有可控曲率的微槽結(jié)構(gòu)，有效調(diào)控了BPLC的成核動(dòng)力學(xué)與相變行為，首次實(shí)現(xiàn)了從BPII到BPI的精準(zhǔn)相態(tài)控制，并以此為基礎(chǔ)構(gòu)建了四模態(tài)光學(xué)加密系統(tǒng)，為光子通信與激光顯示等領(lǐng)域提供了新的技術(shù)思路。相關(guān)論文以“Curvature-Dependent Phase Manipulation of Monodomain Three-Dimensional Helical Superstructures from Soft Confined Assembly”為題，發(fā)表在

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研究團(tuán)隊(duì)首先通過(guò)軟模板法制備了具有精確微槽結(jié)構(gòu)的PDMS模板，將BPLC混合物在高于清亮點(diǎn)溫度下填入微槽中。隨著系統(tǒng)冷卻，BPII晶核在微槽內(nèi)優(yōu)先成核并沿槽向定向生長(zhǎng)（圖1a）。在此過(guò)程中，手性分子驅(qū)動(dòng)液晶分子形成雙扭曲圓柱體，交聯(lián)劑填充缺陷并穩(wěn)定BPLC結(jié)構(gòu)，最終實(shí)現(xiàn)從簡(jiǎn)單立方結(jié)構(gòu)的BPII到體心立方結(jié)構(gòu)的BPI的均勻轉(zhuǎn)變（圖1a?）。該方法適用于可聚合與非聚合體系，制備出的BPLC微腔陣列寬度僅為2微米，分辨率高達(dá)1270 ppi（圖1c-d）。通過(guò)反射光譜與Kossel衍射等手段證實(shí)，所得陣列為高度有序的單疇BPI結(jié)構(gòu)，光學(xué)質(zhì)量?jī)?yōu)異（圖1e-g）。

圖1：高分辨率單疇BPLC微腔陣列的制備與表征。（a）BPLC微腔陣列的制備流程示意圖；（b）含BPLC微腔陣列的柔性薄膜照片；（c）偏光顯微鏡圖像顯示均勻分布的BPI陣列；（d）掃描電鏡圖像顯示微腔寬度約為2微米；（e）聚合前后BPLC的光子帶隙反射峰位置對(duì)比；（f）Kossel衍射圖顯示BPI沿（110）方向的典型菱形圖案；（g）同步小角X射線散射圖案顯示有序的BPLC結(jié)構(gòu)。

為深入理解BPLC在軟限制環(huán)境下的組裝機(jī)制，研究人員利用原位偏光顯微鏡、反射光譜和透射電鏡實(shí)時(shí)觀測(cè)了微槽內(nèi)BPII的定向生長(zhǎng)與相變過(guò)程（圖2）。結(jié)果顯示，BPLC優(yōu)先在微槽的特定位置成核，隨后沿槽向延伸；隨著溫度降低，BPII逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)锽PI，反射峰從447 nm遷移至513 nm（圖2c）。通過(guò)系統(tǒng)優(yōu)化表面浸潤(rùn)性、冷卻速率和微槽尺寸等參數(shù)，可獲得缺陷極少、排列高度一致的單疇BPLC陣列（圖2e-f）。尤其值得注意的是，微槽寬度對(duì)BPLC的相變溫度具有顯著影響，寬度越小，相變溫度越高，且BPLC的穩(wěn)定溫區(qū)變窄，說(shuō)明幾何限制增強(qiáng)了BPLC的組裝難度與可控性（圖2f）。

圖2：通過(guò)SCA策略對(duì)單疇BPLC的原位觀測(cè)與優(yōu)化。（a-b）BPLC陣列的示意圖與原位偏光顯微鏡圖像；（c）從各向同性態(tài)到BPII再到BPI的原位反射光譜；（d）BPLC相變過(guò)程的透射電鏡圖像；（e）通過(guò)調(diào)控表面浸潤(rùn)性、冷卻速率和幾何尺寸優(yōu)化BPLC陣列；（f）微槽寬度與BPLC相變溫度的關(guān)系。

在成功制備高質(zhì)量微腔陣列的基礎(chǔ)上，團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步展示了其在激光發(fā)射方面的優(yōu)異性能。通過(guò)調(diào)節(jié)手性摻雜濃度，可精確調(diào)控光子帶隙在450–650 nm范圍內(nèi)連續(xù)變化，并與不同熒光染料（如Coumarin-500、Coumarin-6和DCM）的發(fā)射峰匹配，實(shí)現(xiàn)高效光放大（圖3a-b）。在脈沖激光激發(fā)下，微腔陣列表現(xiàn)出低閾值（最低128 μJ/cm2）、窄線寬（＜0.1 nm）和高品質(zhì)因數(shù)（Q因子達(dá)1.3×10?）的激光輸出（圖3c-d），顯著優(yōu)于傳統(tǒng)膽甾相液晶激光器，展現(xiàn)出優(yōu)越的光學(xué)限域與反饋能力。

圖3：BPLC微腔陣列的激光性能。（a）不同幾何形狀與帶隙的BPLC微腔陣列熒光顯微鏡圖像；（b）調(diào)諧光子帶隙與熒光染料發(fā)射峰匹配的反射與發(fā)射光譜；（c）不同泵浦能量下的激光發(fā)射光譜；（d）不同顏色激光的閾值與輸入-輸出曲線。

研究中最引人注目的發(fā)現(xiàn)是微槽曲率對(duì)BPLC相態(tài)行為的調(diào)控作用。如圖4所示，在相同溫度下，曲率較大的微槽（如字符“C”“P”）中BPLC更快完成從BPII到BPI的相變，而直槽（如“T”“I”）中相變進(jìn)程顯著滯后。這一現(xiàn)象可通過(guò)經(jīng)典成核理論解釋：曲率表面降低了達(dá)到臨界成核尺寸所需的表面自由能，從而顯著降低整體成核勢(shì)壘（圖4b-c）。通過(guò)設(shè)計(jì)不同曲率的微槽結(jié)構(gòu)，可實(shí)現(xiàn)BPLC相態(tài)在空間上的程序化分布（圖4d），為動(dòng)態(tài)光學(xué)調(diào)控提供了新手段。

圖4：不同曲率BPLC微腔的成核勢(shì)壘控制。（a）BPLC在“TIPC”圖案中的偏光顯微鏡圖像；（b）曲槽與直槽中BPLC相變過(guò)程示意圖；（c）曲率對(duì)成核勢(shì)壘的影響機(jī)制；（d）不同曲率微槽中BPLC的定向生長(zhǎng)順序。

基于上述曲率依賴的相態(tài)控制，研究團(tuán)隊(duì)成功構(gòu)建了一種集幾何形狀、相態(tài)結(jié)構(gòu)、結(jié)構(gòu)色與激光信號(hào)于一體的四模態(tài)光學(xué)加密系統(tǒng)（圖5）。在加密狀態(tài)下，通過(guò)高溫控制，僅部分區(qū)域呈現(xiàn)BPII藍(lán)色結(jié)構(gòu)色，其余區(qū)域保持暗態(tài)；降溫解密后，不同區(qū)域分別轉(zhuǎn)變?yōu)锽PI綠色或保持BPII藍(lán)色，同時(shí)伴隨不同的激光發(fā)射行為，形成多重防偽與信息保護(hù)機(jī)制。該加密系統(tǒng)具有高安全性、獨(dú)特性和可重構(gòu)性，為光學(xué)信息加密與安全傳輸提供了全新解決方案。

圖5：集成相態(tài)、結(jié)構(gòu)色、幾何形狀與激光信號(hào)的四模態(tài)光學(xué)加密。（a）基于不同相態(tài)的“TIPC”信息加密模型；（b）加密與解密狀態(tài)的偏光顯微鏡圖像；（c）基于不同激光信號(hào)的加密模型；（d）加密與解密狀態(tài)下的激光發(fā)射信號(hào)。

該研究不僅建立了一種高效、高分辨率的單疇BPLC微腔陣列制備方法，還首次揭示了曲率對(duì)BPLC成核與相變的調(diào)控機(jī)制，實(shí)現(xiàn)了從材料制備到功能集成的跨越。通過(guò)四模態(tài)光學(xué)加密系統(tǒng)的成功演示，展現(xiàn)了BPLC在先進(jìn)光子器件、激光顯示與信息安全領(lǐng)域的廣闊應(yīng)用前景。此項(xiàng)工作為下一代集成光學(xué)系統(tǒng)的發(fā)展奠定了堅(jiān)實(shí)基礎(chǔ)，也為軟物質(zhì)螺旋超結(jié)構(gòu)的可控組裝提供了新范式。