阿秒泵浦–阿秒探測（attosecond-pump attosecond-probe, APAP）譜學(xué)是解析光–物質(zhì)相互作用中電子主導(dǎo)動力學(xué)的關(guān)鍵工具，其核心在于將時間分辨率從飛秒推進(jìn)到阿秒尺度。然而，當(dāng)前全阿秒譜學(xué)測量多依賴氣相高次諧波或自由電子激光XFEL提供的極紫外/軟X射線孤立阿秒脈沖（IAP），集中研究的是基于光電離過程的“離子”動力學(xué)過程。實(shí)際上，自然界中普遍存在的是“中性”價電子激發(fā)態(tài)動力學(xué)過程，對其研究須要波長從深紫外到可見波段的超連續(xù)光譜作為泵浦光源。目前能夠制備類似光源的手段十分復(fù)雜，成本極高，難以推廣，嚴(yán)重阻礙了阿秒泵浦-阿秒探測譜學(xué)的應(yīng)用。

針對上述瓶頸，中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心超快物質(zhì)科學(xué)中心的張鵬舉團(tuán)隊(duì)提出一種簡易方案，用于直接產(chǎn)生覆蓋可見與紫外區(qū)域的“白光”孤立阿秒脈沖。

該方案的核心思想是基于固體高次諧波的“晶體自啁啾補(bǔ)償”（crystal self-chirp compensation, CCC）：在強(qiáng)激光場驅(qū)動下，電子–空穴波包在有效質(zhì)量為正與為負(fù)的能帶區(qū)間中分別積累符號相反的色散/啁啾，從而在諧波輻射時刻實(shí)現(xiàn)正負(fù)色散抵消為零。另一方面通過合成的光場波形進(jìn)行量子軌道操控，從而形成超連續(xù)光譜輻射，產(chǎn)生脈寬約 460 as的孤立阿秒白光脈沖。同時提出了基于實(shí)驗(yàn)室普遍使用的多周期、多色激光場對離散時間平移對稱的破缺與量子軌道操控，實(shí)現(xiàn)了約 640 as 的孤立阿秒脈沖，并發(fā)現(xiàn)其脈寬不依賴載波相位的變化?？傮w而言，該工作為桌面級孤立白光阿秒光源的實(shí)現(xiàn)提供了明確的設(shè)計(jì)路線，將極大推動面向價電子波包的阿秒電子動力學(xué)測量，以及谷/自旋/手性體系的阿秒尺度電子動力學(xué)操控。

圖1. 晶體自啁啾補(bǔ)償（CCC）機(jī)制與孤立白光阿秒脈沖產(chǎn)生。

相關(guān)研究成果以“Generation of isolated white-light attosecond pulses in solids”為題近期發(fā)表于Physical Review Research上。物理所博士生李格非為本工作的第一作者，滕浩研究員、魏志義研究員和張鵬舉特聘研究員與為本工作的共同通訊作者，孟勝研究員提供了理論指導(dǎo)。本項(xiàng)研究得到了來自國家自然科學(xué)基金、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃，中國科學(xué)院以及綜合極端條件實(shí)驗(yàn)裝置等項(xiàng)目的資助。

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