井岡山時期，他先后當過紅四軍連黨代表、軍部秘書，參加了反進剿、反會剿和黃洋界保衛(wèi)戰(zhàn)等戰(zhàn)斗。1929年初紅四軍主力向贛南、閩西挺進，他隨隊參加大柏地、長嶺寨、龍巖、上杭等多次戰(zhàn)斗。

長征開始后，朱良才擔任中革軍委總衛(wèi)生部政治委員兼政治部主任，負責傷員轉運和醫(yī)療保障工作。1935年6月紅一、紅四方面軍在四川懋功會合，他調任紅四方面軍第三十一軍政治部主任。因為堅持正確路線，他后來被調到方面軍教導團任團長兼政治委員。

1936年10月隨紅四方面軍西渡黃河，任紅三十軍政治部副主任兼組織部部長。1937年3月西路軍失敗后，他只身一人沿途乞討，化裝潛行，經過36天艱苦跋涉回到陜北。這期間他多次負傷，右臂留下終身殘疾。

抗日戰(zhàn)爭爆發(fā)后，朱良才先任八路軍駐蘭州辦事處秘書長，負責調查國民黨頑固派情況，聯(lián)絡各方，營救大批革命人員和西路軍失散同志。1938年回延安，進入中共中央黨校學習。

同年秋調到晉察冀軍區(qū)，任第三軍分區(qū)政治委員兼政治部主任，率部參加軍區(qū)秋季反圍攻。他推動模范黨支部建設和殺敵立功運動，組織部隊生產自給，還宣傳狼牙山五壯士、李勇和戎冠秀等典型事跡，加強軍民關系。

新中國成立后，朱良才歷任華北軍區(qū)政治部主任、副政治委員，北京軍區(qū)政治委員等職。1955年9月27日，他被授予上將軍銜，同時獲得一級八一勛章、一級獨立自由勛章和一級解放勛章。

擔任北京軍區(qū)政委期間，他注重軍隊現(xiàn)代化和正規(guī)化建設，堅持黨對軍隊的絕對領導，以基層連隊和黨支部為基礎，總結推廣政治工作經驗，維護部隊穩(wěn)定和戰(zhàn)斗力。

1958年，朱良才58歲。那時候北京軍區(qū)工作任務重，他覺得自己年紀大了，身上舊傷反復發(fā)作，右臂殘疾影響日常工作，頭痛等問題也越來越明顯，擔心繼續(xù)干下去會耽誤大事。

他經過考慮，向組織遞交了辭職報告，明確提出把崗位讓給更年輕的同志，自己退下來休養(yǎng)。報告送到中央后，毛主席看了覺得不一般，就安排聶榮臻去了解實際情況。聶榮臻到北京軍區(qū)和朱良才談了工作、身體和辭職的事。

朱良才堅持自己的想法，說身體條件不允許硬撐，年輕干部已經成長起來，應該給他們機會。中央研究后同意了他的請求，由賴傳珠接任北京軍區(qū)政委，工作平穩(wěn)交接。

這件事在開國上將里是第一個，老同志對革命事業(yè)有責任心，也為干部隊伍年輕化開了個頭。毛主席后來評價朱良才覺悟高，周恩來覺得很開明。

辭職后，朱良才進入休養(yǎng)階段，但沒有完全脫離工作。他繼續(xù)擔任中央人民政府最高法院委員、中共中央華北局委員、華北行政委員會委員、中共中央監(jiān)察委員會委員，還當了第二至第五屆全國人大常務委員會委員。