自1986年銅氧化物高溫超導體被發(fā)現(xiàn)以來 [1] , 非常規(guī)高溫超導機理一直懸而未決, 被譽為凝聚態(tài)物理的“圣杯”. 盡管經(jīng)過大量的理論和實驗探索, 高溫超導電性的配對驅動力和對稱性仍存在很多爭議 [2] . 早期研究受限于單晶樣品質量的良莠不齊, 很多實驗測量結果存在矛盾. 更棘手的是, 高溫超導的核心“舞臺”(如銅氧面)深藏于電荷庫層之間, 難以直接被探測, 這讓它的本征超導電性一直被蒙上神秘面紗. 2015年, 薛其坤團隊創(chuàng)新性地采用氬離子刻蝕技術, 把材料表面一層層“剝開”, 就像剝洋蔥一樣, 首次在原子尺度上精準地露出了銅氧面 [3] , 并在該表面觀測到了與電荷庫層不同的實驗結果, 凸顯了直接測量超導面的重要性. 為進一步深入解析銅氧化物超導的奧秘, 研究團隊隨后將目光聚焦于電子摻雜的無限層銅氧化物. 他們通過分子束外延(moelecular beam epitaxy, MBE)技術, 像搭積木一樣, 把原子一層層堆砌, 成功制備出以銅氧面為終止面的原子級平整單晶薄膜 [ 4 , 5 ] , 并觀察到無節(jié)點超導能隙的存在, 更首次觀測到能隙外的聲子共振模式. 這些突破性發(fā)現(xiàn)不僅為銅氧化物的奧秘提供了新的實驗依據(jù), 更確證了超導面可能具有區(qū)別于電荷庫層的獨特電子結構特征.

鐵基超導體因其電子之間相互作用相對較弱, 給研究人員提供了獨特的優(yōu)勢, 因此被視為探索非常規(guī)高溫超導機理的理想體系 [6] . 在鐵硒基超導體研究中, 薛其坤團隊率先制備出高質量單晶薄膜 [7] , 并最終導致了單層FeSe/SrTiO3(001)界面高溫超導體的發(fā)現(xiàn) [8] , 引起了世界范圍內的研究熱潮. 相比之下, 在更具代表性的鐵砷基超導體中卻存在難題: 它的關鍵層——鐵砷面——本身帶有“極性”, 導致用常規(guī)方法獲得的表面往往呈現(xiàn)顯著的結構無序 [9] . 這一技術瓶頸嚴重制約了超導能隙、渦旋束縛態(tài)以及拓撲超導特性等微觀物理性質的精確表征. 如何有效解決終止面的極性問題和抑制無序散射效應, 已成為揭示鐵基超導體本征超導機制的關鍵科學難題.

近年來, 氧化物界面超導研究領域蓬勃發(fā)展 [ 10 , 11 ] , 這一體系普遍通過在絕緣氧化物界面引入載流子實現(xiàn)了二維超導電性. 其關鍵思路是把摻雜帶來的雜亂無序與超導電子配對形成區(qū)域進行空間上的分離. 這一創(chuàng)新思路為研究鐵基超導體的本征超導特性提供了重要啟示. 以單層鐵硒/鍶鈦氧異質結為例 [ 8 ] , 襯底不僅提供了高密度載流子, 還通過界面晶格振動(聲子)顯著增強了超導配對強度, 最終實現(xiàn)了鐵基超導體在常壓條件下的最高轉變溫度. 類似地, 在LaOFeAs體系中, 絕緣的LaO層作為電荷庫層, 與中間的超導活性單元FeAs層形成理想的界面超導結構, 這可能是該體系表現(xiàn)出較高超導轉變溫度的重要機制.

基于上述研究思路, 我們選取最具有代表性的鐵砷基超導薄膜Ba(Fe1– x Co x )2As2(簡稱BFCA)作為研究平臺, 利用分子束外延技術構筑新型界面結構, 旨在揭示FeAs層的本征超導電性 [12] . 研究團隊成功制備出摻雜連續(xù)可控的BFCA薄膜樣品, 輸運測量表明其超導轉變溫度最高可達 30?K, 顯著超越過去的同類塊材樣品. 由于FeAs面固有的極性特征, 本征BFCA薄膜表現(xiàn)出兩種典型的表面終止結構: 金屬性的1/8Ba終止面和超導性的1/4Ba終止面. 值得注意的是, 1/4Ba終止面由于無序表現(xiàn)出具有明確的V形超導能隙結構. 為了降低表面無序帶來的負面影響, 研究團隊創(chuàng)新性地結合低溫沉積和多步退火工藝在FeAs表面成功構筑出高質量的BaAs界面 ( 圖1 ). BaAs面具有和FeAs相同的α-PbO結構以及近乎完美的晶格匹配性, 因此可以有效補償FeAs面的極性特征. 掃描隧道顯微鏡形貌學研究表明BaAs表面具有優(yōu)異的平整度且表面原子排布與密度泛函理論高度吻合, 證實了新型界面體系的成功構建.

圖 1 BaAs/BFCA異質結中的全能隙超導. 左: BaAs表面的U形超導能隙; 右: BaAs/BFCA異質結的晶體結構

在低溫下 (3.0?K), 研究團隊在BaAs/BFCA(10-UC)異質結表面觀測到U形能隙結構, 證實了電子摻雜鐵砷基超導體中的全能隙超導電性( 圖1 左). 變溫實驗進一步表明這個超導能隙遵循傳統(tǒng)的BCS平均場理論, 能隙閉合溫度達到 26?K. 通過逐層削薄BFCA薄膜厚度, 研究團隊發(fā)現(xiàn)該U形能隙穩(wěn)健存在, 即使在單胞層厚的BFCA薄膜和BaAs異質結構中仍可觀測到穩(wěn)定的U形能隙, 證實BaAs/BFCA異質結為本征二維超導體. 值得注意的是, 輸運測量發(fā)現(xiàn)無BaAs修飾的BFCA薄膜的超導臨界溫度隨著薄膜厚度降低而迅速下降, 這一現(xiàn)象可能源于襯底應力和無序散射效應對長程超導序參量的影響. 在面外磁場條件下, 研究團隊在BaAs/BFCA異質結表面觀測到清晰的磁通渦旋及其伴隨的零能電導峰, 不僅表明該體系為第二類超導體, 更為深入探索鐵砷基超導體中的拓撲超導電性提供了理想平臺.

為了深入解析BaAs/BFCA異質結中全能隙超導態(tài)的物理起源, 研究團隊系統(tǒng)比較了BFCA薄膜1/4Ba終止面的V形超導能隙特征, 能隙內存在顯著的剩余態(tài)密度. 雙能隙模型擬合結果表明, 盡管BaAs/BFCA與1/4Ba-BFCA體系的超導能隙幅值相近, 暗示兩者可能具有相當?shù)碾娮优鋵姸? 但其準粒子散射壽命卻呈現(xiàn)顯著差異: 1/4Ba表面的準粒子散射壽命為1.2 meV, 而BaAs修飾界面展現(xiàn)出異常潔凈的超導特征( Γ = 0.08 meV), 散射強度降低達兩個數(shù)量級. 這一關鍵對比實驗直接證實, 通過BaAs界面工程實現(xiàn)的原子級平整表面可有效抑制雜質散射效應, 為揭示本征超導特性提供了理想平臺.

最后, 通過對電子摻雜水平的高精度連續(xù)調控, 研究團隊成功繪制了BaAs/BFCA異質結體系的完整超導相圖, 揭示了其穹頂型演化規(guī)律. 值得注意的是, 異質結超導能隙尺寸與輸運測量獲得的超導轉變溫度變化趨勢高度一致, 這一關聯(lián)性不僅證實了異質結構中的電子摻雜行為與體材料BFCA具有相同的物理機制, 更重要的是揭示了界面工程在探索本征超導特性方面的獨特價值. 第一性原理計算進一步從電子結構層面支持了這一實驗發(fā)現(xiàn), 為理解界面調控對超導特性的影響提供了理論依據(jù).

鋇砷/鐵砷異質結體系中觀測到的全能隙超導態(tài)為高溫超導機理研究提供了全新的物理視角, 同時也為探索新型高溫超導材料體系指明了重要方向. 在層狀高溫超導體中, 較弱的層間耦合作用使得超導電性主要源于單個原胞層內的物理過程, 因此超導層與電荷庫層之間的界面耦合機制具有決定性作用. 這種耦合具有雙重效應: 一方面, 電荷庫層通過載流子摻雜為超導電性提供了必要的配對電子態(tài); 另一方面, 摻雜引入的結構無序和雜質散射又會顯著抑制超導序參量的建立. 研究團隊通過系統(tǒng)的界面工程研究發(fā)現(xiàn), 對電荷庫層進行精確修飾不僅可以調控超導能隙的結構, 還能顯著影響磁通渦旋的動力學行為, 這為理解雜質散射對超導態(tài)的影響機制提供了直接實驗證據(jù).

結合研究團隊過去在鐵硒 [ 8 , 13 ] 、銅氧化物 [5] 以及富勒烯 [14] 等多種高溫超導薄膜中成功實現(xiàn)的全能隙超導態(tài)的觀測, 這些成果最終導向了一個普適性的材料設計原則: 構建具有原子級平整界面、極低雜質散射和本征二維特性的新型異質結構體系. 這一研究范式不僅為理解鐵基超導體中無節(jié)點超導配對機制開辟了新途徑, 更重要的是為未來拓撲超導材料、量子信息器件等前沿領域的材料設計提供了可推廣的技術路線.

參考文獻

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