論文信息：

Tanuj Kumar, Demeng Feng, Shenwei Yin, Merlin Mah, Phyo Lin, Margaret A.Fortman, Gabriel R. Jaffe, Chenghao Wan, Hongyan Mei, Yuzhe Xiao, Ron Synowicki, Ronald J. Warzoha, Victor W. Brar, Joseph J.T alghader, and Mikhail A. Kats, Self-Referencing Photothermal Common-Path Interferometry to Measure Absorption of Si3N4 Membranes for Laser-Light Sails,ACS Photonics (2025).

論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsphotonics.5c01886

研究背景

激光光帆作為新興的航天推進(jìn)方案，其性能極大程度依賴于sail材料的光學(xué)與熱學(xué)特性。尤其在高功率激光輻照下（如10–100GW/m2），材料的本征吸收成為制約其熱穩(wěn)定性的關(guān)鍵因素?；瘜W(xué)計(jì)量比氮化硅（Si?N?）因其近紅外波段低損耗、適中折射率及良好的熱導(dǎo)率被視為理想候選材料。然而，極低的光學(xué)吸收系數(shù)（通常＜10?1cm?1）使得傳統(tǒng)表征手段如橢偏儀與透反射光譜靈敏度不足。盡管微腔衰蕩法可實(shí)現(xiàn)高靈敏度測(cè)量，但其結(jié)果易受波導(dǎo)中散射損耗與界面效應(yīng)干擾，難以直接外推至自由支撐的膜態(tài)結(jié)構(gòu)。因此，發(fā)展一種能夠直接、準(zhǔn)確表征懸浮薄膜材料微弱吸收的方法，成為推動(dòng)激光光帆及其他低損耗光子器件發(fā)展的關(guān)鍵挑戰(zhàn)。

研究?jī)?nèi)容

本研究致力于解決極低光學(xué)損耗材料——特別是用于激光光帆的懸浮氮化硅薄膜——在吸收系數(shù)精確測(cè)量方面面臨的根本性挑戰(zhàn)。當(dāng)材料的吸收系數(shù)低于10?1 cm?1量級(jí)時(shí)，傳統(tǒng)表征手段如橢偏儀與透反射光譜的靈敏度顯著不足。盡管基于光學(xué)微腔的衰蕩光譜技術(shù)具備極高的靈敏度，但其測(cè)量結(jié)果本質(zhì)上是腔內(nèi)總損耗的反映，難以將材料的本征吸收與波導(dǎo)的散射損耗、輻射損耗及界面效應(yīng)進(jìn)行有效分離。此外，適用于微腔的薄膜材料其應(yīng)變狀態(tài)與自由支撐的膜態(tài)結(jié)構(gòu)往往存在差異，使得測(cè)量數(shù)據(jù)無(wú)法直接外推應(yīng)用于光帆的實(shí)際工作場(chǎng)景。因此，發(fā)展一種能夠直接、精確表征自由懸浮薄膜本征吸收的絕對(duì)測(cè)量方法，成為推動(dòng)相關(guān)技術(shù)發(fā)展的關(guān)鍵。

我們采用并革新了光熱共路干涉測(cè)量法。該技術(shù)的物理機(jī)制基于光熱效應(yīng)與熱透鏡現(xiàn)象：一束經(jīng)調(diào)制的連續(xù)波泵浦激光被樣品微弱吸收后，產(chǎn)生周期性的局域溫場(chǎng)，通過(guò)熱光效應(yīng)引致折射率的相應(yīng)調(diào)制，形成一個(gè)動(dòng)態(tài)的相位光柵或熱透鏡。一束共路徑但存在空間分離的探測(cè)激光穿過(guò)此擾動(dòng)區(qū)，其波前相位被調(diào)制，與未擾動(dòng)的部分發(fā)生干涉，在遠(yuǎn)場(chǎng)形成衍射圖樣。通過(guò)監(jiān)測(cè)衍射中心斑強(qiáng)度的交流與直流分量，可以提取出與材料吸收相關(guān)的信號(hào)。然而，將此相對(duì)信號(hào)定量轉(zhuǎn)化為絕對(duì)吸收率的核心難題在于確定一個(gè)復(fù)雜的校準(zhǔn)因子K。該因子并非常數(shù)，它深刻地依賴于實(shí)驗(yàn)的光路幾何參數(shù)以及樣品自身的熱物理性質(zhì)，包括熱導(dǎo)率、熱容、熱光系數(shù)等。對(duì)于懸浮膜這類具有復(fù)雜熱邊界條件的樣品，文獻(xiàn)中現(xiàn)有的K因子標(biāo)定策略，如在已知熱屬性的厚襯底上制備薄膜、或進(jìn)行多物理場(chǎng)仿真，均存在操作困難或引入顯著誤差的問(wèn)題。

圖1. (a) 光熱共光路干涉測(cè)量法(PCI)裝置的示意圖，以及 (b) PCI信號(hào)(包括交流和直流分量)和由斬波光與探測(cè)光強(qiáng)度之間的時(shí)間延遲產(chǎn)生的相位的可視化圖。(c) 將單層石墨烯轉(zhuǎn)移到樣品上以增加光吸收。然后測(cè)量吸收時(shí)涉及衰減泵浦光，直到測(cè)量到與沒(méi)有石墨烯時(shí)未衰減測(cè)量的PCI信號(hào)值相同。在我們對(duì)氮化硅膜的實(shí)驗(yàn)中，添加石墨烯并沒(méi)有顯著改變PCI相位，這表明樣品的熱導(dǎo)率沒(méi)有顯著改變。

本研究的核心創(chuàng)新在于提出并實(shí)踐了一種自參考PCI測(cè)量范式。該范式通過(guò)構(gòu)建一個(gè)與待測(cè)樣品熱學(xué)性質(zhì)高度一致、但光學(xué)吸收被精確已知且顯著增強(qiáng)的參考樣本，來(lái)規(guī)避對(duì)K因子的直接理論計(jì)算或間接標(biāo)定。我們通過(guò)將化學(xué)氣相沉積生長(zhǎng)的單層石墨烯轉(zhuǎn)移至原始氮化硅膜上實(shí)現(xiàn)這一構(gòu)想。單層石墨烯在近紅外波段具有約2.3%的固有吸收率，這一數(shù)值可被可變角光譜橢偏儀精確測(cè)量，其引入使復(fù)合結(jié)構(gòu)的吸收提升了數(shù)個(gè)量級(jí)，確保了PCI信號(hào)具有足夠的信噪比。更為關(guān)鍵的是，由于石墨烯僅為單原子層厚度，當(dāng)其支撐在數(shù)百納米厚的氮化硅膜上時(shí)，其面內(nèi)聲子傳輸受到基底的強(qiáng)烈抑制，使得復(fù)合結(jié)構(gòu)的總熱導(dǎo)率和熱弛豫動(dòng)力學(xué)幾乎完全由氮化硅膜主導(dǎo)。這一點(diǎn)通過(guò)對(duì)比添加石墨烯前后PCI相位信號(hào)的恒定性得到了實(shí)驗(yàn)證實(shí)——相位信號(hào)直接反映了熱擴(kuò)散的時(shí)間常數(shù)，其無(wú)顯著變化表明樣品的熱學(xué)響應(yīng)背景確實(shí)未被改變。

圖2. (a) 光熱成像(PCI)裝置的側(cè)視圖示意圖，展示了樣品沿z軸的平移以及檢測(cè)信號(hào)的交流(AC)和直流(DC)分量。樣品沿z方向平移以找到交流信號(hào)的峰值，該峰值出現(xiàn)在泵浦光束腰斑位于樣品表面時(shí)；(b) 有石墨烯和無(wú)石墨烯情況下SiNx膜的檢測(cè)探針強(qiáng)度(VAC)的交流分量。對(duì)于有石墨烯的樣品，使用可變中性密度(ND)濾光片手動(dòng)衰減泵浦強(qiáng)度，以獲得與單獨(dú)的SiNx類似的VAC
。實(shí)線是測(cè)量得到的VAC，而虛線表示增加衰減以實(shí)現(xiàn)有石墨烯和無(wú)石墨烯時(shí)類似VAC的過(guò)程。由于在多個(gè)泵浦功率量級(jí)上進(jìn)行這種手動(dòng)衰減過(guò)程，使得SiNx 上石墨烯的VAC非常接近 SiNxy的VAC，但仍存在輕微差異。在計(jì)算吸收率時(shí)，可通過(guò)公式1解決該差異。(c) Si3N4膜以及有石墨烯的Si3N4的VAC
，同樣使用可變ND濾光片獲得。由于Si3N4的低損耗，測(cè)量跨越兩個(gè)數(shù)據(jù)集，并展示了對(duì)Si3N4和有石墨烯的Si3N4進(jìn)行的五次測(cè)量的平均值(實(shí)線)和標(biāo)準(zhǔn)偏差(陰影區(qū)域)。虛線說(shuō)明了衰減過(guò)程，并不代表實(shí)際測(cè)量數(shù)據(jù)。(d, e) 斬波泵浦與檢測(cè)探針強(qiáng)度之間的相位隨樣品位置的變化，分別對(duì)應(yīng) (d) SiNx膜和 (e) 有石墨烯和無(wú)石墨烯的Si3N4膜。

在實(shí)驗(yàn)流程上，研究首先對(duì)原始樣品進(jìn)行PCI測(cè)量，記錄在光束共焦位置處的信號(hào)幅值與相位。隨后，對(duì)石墨烯修飾后的同一樣品，在進(jìn)行橢偏儀標(biāo)定其絕對(duì)吸收率后，通過(guò)大幅衰減泵浦激光功率，使其產(chǎn)生的PCI信號(hào)幅值與原始樣品在高功率下的信號(hào)幅值相匹配。這一操作等效于將高吸收的參考樣本“模擬”至低吸收狀態(tài)，從而在光學(xué)響應(yīng)迥異但熱學(xué)背景一致的兩次測(cè)量間建立了直接關(guān)聯(lián)。基于此，校準(zhǔn)因子K得以利用已知的石墨烯附加吸收率反算獲得，進(jìn)而用于精確計(jì)算原始氮化硅膜的本征吸收率。

應(yīng)用此技術(shù)，研究對(duì)化學(xué)計(jì)量比Si?N?膜進(jìn)行了大規(guī)?？臻g掃描測(cè)量，結(jié)果顯示其吸收系數(shù)在1.5 × 10?2至2.9 × 10?2 cm?1之間，展現(xiàn)出良好的均勻性，局部出現(xiàn)的吸收尖峰被認(rèn)為與沉降的亞微米級(jí)塵埃或本征缺陷有關(guān)。作為對(duì)比，非化學(xué)計(jì)量比的富硅SiN?膜則表現(xiàn)出高達(dá)約8 cm?1的吸收系數(shù)，且其吸收在靠近機(jī)械支撐框架處顯著增強(qiáng)，這明確排除了其應(yīng)用于高功率激光光帆的可能性?；跍y(cè)得的低吸收數(shù)據(jù)，研究進(jìn)一步評(píng)估了Si?N?膜在10 GW/m2量級(jí)的極端激光輻照下的熱穩(wěn)定性，初步計(jì)算表明其穩(wěn)態(tài)平衡溫度遠(yuǎn)低于材料的分解閾值，證實(shí)了其作為光帆材料的巨大潛力。本研究建立的自參考PCI方法，不僅為激光光帆的材料篩選提供了關(guān)鍵數(shù)據(jù)，更為解決廣泛低損耗光學(xué)材料與結(jié)構(gòu)的精確定量測(cè)量提供了一種通用、可靠且免于復(fù)雜熱學(xué)建模的全新方案。

圖3. (a) Si?N?和(b) SiNx(x～1) 膜的吸收率二維(2D)掃描，單位為百萬(wàn)分之一(ppm)。掃描區(qū)域?yàn)?0.5×0.5mm2 (膜示意圖上的虛線框)，直觀地呈現(xiàn)了膜中吸收的空間變化。對(duì)于Si?N?膜，尖銳的吸收率峰值對(duì)應(yīng)于膜上的塵?；驑悠啡毕?，這對(duì)未來(lái)的激光帆可能構(gòu)成挑戰(zhàn)。對(duì)于SiNx膜，隨著泵浦光束光斑接近膜的邊界，測(cè)量到的吸收增加，使得一部分泵浦在硅框架中被吸收。

結(jié)論與展望

綜上所述，本研究發(fā)展了一種基于單層石墨烯修飾的自參考光熱共路干涉測(cè)量技術(shù)，成功實(shí)現(xiàn)了對(duì)懸浮氮化硅膜極低光學(xué)吸收的精確測(cè)量。結(jié)果表明，化學(xué)計(jì)量比Si?N?在1064 nm波長(zhǎng)的吸收系數(shù)介于(1.5-2.9)×10?2 cm?1之間，使其能夠承受約10 GW/m2量級(jí)的高激光通量，具備作為激光光帆材料的潛力。相比之下，非化學(xué)計(jì)量比的富硅SiN?吸收高出數(shù)個(gè)量級(jí)，難以適用。該自參考方法通過(guò)引入已知吸收的石墨烯層作為內(nèi)標(biāo)，有效規(guī)避了傳統(tǒng)PCI技術(shù)中對(duì)復(fù)雜熱學(xué)參數(shù)標(biāo)定的依賴，為各類低損耗薄膜的光熱表征提供了普適性方案。展望未來(lái)，需進(jìn)一步研究材料吸收系數(shù)在高通量激光下的溫度依賴性及熱逃逸過(guò)程，并關(guān)注膜層吸收的空間異質(zhì)性、塵埃污染等實(shí)際工程挑戰(zhàn)，以推動(dòng)激光光帆向?qū)嵱没l(fā)展。