通過改變電子結(jié)構(gòu)以及進一步影響原子的受力，激光可以誘導(dǎo)出豐富的新奇物理現(xiàn)象。其中光致結(jié)構(gòu)相變就是一種通過較強的電子激發(fā)實現(xiàn)亞皮秒時間尺度相干聲子激發(fā)，從而誘導(dǎo)固體材料發(fā)生相變的非平衡過程。世紀(jì)之初，理論工作預(yù)言了光激發(fā)可能作為實現(xiàn)石墨-金剛石相變的全新路徑，這有望克服傳統(tǒng)的高溫高壓或者沖擊合成實現(xiàn)條件苛刻的困難。超快實驗測量表明，在強激光輻照下石墨會經(jīng)歷層間收縮和成鍵的特征過程，但由于探測技術(shù)的時空分辨率的限制，完整的相變動力學(xué)路徑和機制仍然是一個空白。

近期，中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心表面物理國家重點實驗室SF10組博士研究生賈韞哲在張萃副研究員、孟勝研究員的指導(dǎo)下，利用自主開發(fā)的非絕熱含時密度泛函分子動力學(xué)方法和軟件（TDAP），探究了光脈沖誘導(dǎo)石墨-金剛石相變的實現(xiàn)路徑，并探究和揭示了相變路徑與產(chǎn)物結(jié)構(gòu)被激光參數(shù)調(diào)控的規(guī)律與微觀機制。

圖 a光驅(qū)動石墨-金剛石相變示意圖；b光驅(qū)動石墨相變相圖；c,d受激發(fā)的特定聲子模式與相變最終結(jié)構(gòu)的關(guān)系示意圖.

研究發(fā)現(xiàn)，相變產(chǎn)物的光學(xué)操縱源于在不同激發(fā)量的情況下電子-聲子耦合驅(qū)動了不同程度的結(jié)構(gòu)畸變，且進一步可以通過聲子-聲子相互作用間接激發(fā)特定的聲子模式。激活的聲子模之間的競爭決定了所得相的結(jié)構(gòu)特征。結(jié)合更多光參數(shù)的計算結(jié)果，作者建立了激光誘導(dǎo)金剛石形成的波長-脈沖能量相圖，展示了改變超快激光器的參數(shù)具有調(diào)控微觀相變路徑的能力。這種隱含激發(fā)態(tài)信息以及具體動力學(xué)路徑的相圖極大地豐富了對碳材料相空間的理解，也反映了碳材料顯著的結(jié)構(gòu)多樣性。綜合正四面體參數(shù) t >以及自主設(shè)計的鍵參數(shù)，可以對特定波長下（如800 nm）不同脈沖能量導(dǎo)致的路徑選擇細節(jié)直觀展示。本研究不僅為最終實現(xiàn)光致人造金剛石合成提供了重要的微觀信息，也為實現(xiàn)更多碳結(jié)構(gòu)的光致相變或合成提供了理論指導(dǎo)。

相關(guān)研究成果以O(shè)ptically-controlled phonon-specific phase transitions from graphite to diamond為題，發(fā)表于Nature Communications 17, 381 (2026)，并被收錄在編輯精選網(wǎng)頁中。該研究受到了國家自然科學(xué)基金委、中國科學(xué)院、科技部重點研發(fā)計劃的資助。

編輯：楠客