廣東
近日，中國(guó)農(nóng)業(yè)大學(xué)工學(xué)院田思聰教授在
Angewandte Chemie International Edition期刊上發(fā)表題為“Active-Site Shifting on the Ni-FeO x Interface Bridges Metallic and Oxidative Catalysis for Efficient Methane Partial Oxidation ”的研究成果。 中國(guó)農(nóng)業(yè)大學(xué)為論文第一完成單位，博士研究生劉玟為論文第一作者，田思聰教授為論文通訊作者，韓魯佳教授在論文研究工作全程提供支持與指導(dǎo)。
該研究構(gòu)建了合成方法簡(jiǎn)易的Ni-FeOx復(fù)合材料體系，通過實(shí)驗(yàn)與理論緊密結(jié)合，發(fā)現(xiàn)甲烷部分氧化過程中，中間體CH3*在Ni-FeOx反應(yīng)界面上從金屬Ni位點(diǎn)向FeOx位點(diǎn)遷移，以“接力”方式協(xié)同完成甲烷脫氫與氧化過程。這一活性位點(diǎn)轉(zhuǎn)移機(jī)制突破了“全程發(fā)生在金屬位點(diǎn)的串聯(lián)反應(yīng)機(jī)理”的傳統(tǒng)認(rèn)知。
理論計(jì)算進(jìn)一步驗(yàn)證了這一機(jī)制的合理性：CH3*跨界遷移的能壘為4.45 eV，明顯低于在單一Ni或FeOx位點(diǎn)上的能壘（28.54 eV和5.36 eV），表明界面遷移是能量更優(yōu)的反應(yīng)路徑。界面電荷密度差分和X射線光電子能譜分析結(jié)果表明，Ni-FeOx界面存在明顯的電子相互作用，所導(dǎo)致的電荷分布特征推動(dòng)了CH3*中間體向FeOx位點(diǎn)的轉(zhuǎn)移，在活性位遷移過程中發(fā)揮了決定性作用。
基于這一機(jī)理構(gòu)建的Ni-FeOx催化體系在中溫條件下展現(xiàn)出優(yōu)異的性能表現(xiàn)：在700 ℃時(shí)甲烷轉(zhuǎn)化率高達(dá)89.9%，合成氣產(chǎn)率達(dá)到9.7 mmol/g，不僅優(yōu)于傳統(tǒng)Fe3O4催化體系，也顯著超越多數(shù)同類金屬–氧化物耦合催化體系；同時(shí)循環(huán)運(yùn)行過程中表現(xiàn)出高穩(wěn)定性和抗積碳能力。
Ni-FeOx催化體系部分氧化重整甲烷性能表現(xiàn)
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