近日

吉林大學(xué)物理學(xué)院紀(jì)文宇

張漢壯教授團(tuán)隊

聯(lián)合電子學(xué)院謝文法教授、劉士浩副教授

復(fù)旦大學(xué)楊迎國教授、東南大學(xué)盧海洲教授

及北京交通大學(xué)唐愛偉教授等研究團(tuán)隊

在鈣鈦礦電致發(fā)光器件（PeLED）

發(fā)光界面調(diào)控及器件效率方面

取得突破進(jìn)展

研究團(tuán)隊通過“一步法”原位構(gòu)建三維/二維（3D/2D）有序異質(zhì)結(jié)鈣鈦礦薄膜的新策略，成功將綠光PeLED的外量子效率（EQE）提升至42.9%（經(jīng)第三方認(rèn)證為42.3%），刷新了該類器件的世界紀(jì)錄。相關(guān)成果以《Maximizing perovskite electroluminescence with ordered 3D/2D heterojunction》為題發(fā)表于國際頂級期刊《Nature》。

圖片

從“隨機(jī)混合”到“有序組裝”的結(jié)構(gòu)革新

金屬鹵化物鈣鈦礦因具備高熒光效率、可溶液加工及帶隙可調(diào)等優(yōu)勢，被視為下一代顯示與照明技術(shù)的理想材料。其中，準(zhǔn)二維鈣鈦礦通過引入有機(jī)長鏈分子形成量子阱結(jié)構(gòu)，可有效約束激子，提升發(fā)光效率。然而，傳統(tǒng)制備方法往往導(dǎo)致3D相與2D相隨機(jī)分布、取向雜亂，帶來表面缺陷密集與能量分布無序兩大瓶頸，不僅引發(fā)嚴(yán)重非輻射復(fù)合，也阻礙電荷高效傳輸。

為突破這一困局，研究團(tuán)隊提出“界面誘導(dǎo)結(jié)晶”的全新思路：在空穴傳輸層上引入富含羥基的聚合物PEIE，其既能通過氫鍵與底層穩(wěn)定結(jié)合，又可借助羥基與鈣鈦礦前驅(qū)體中的鉛離子配位，形成高密度“分子錨點”。這一設(shè)計實現(xiàn)了自下而上的有序生長——先誘導(dǎo)3D鈣鈦礦沿襯底水平取向結(jié)晶，隨后在其上方自發(fā)組裝形成高度有序的2D相，最終構(gòu)建出3D在下、2D在上的垂直梯度異質(zhì)結(jié)。

圖片

圖1 鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)的表征。(a) PVK薄膜及 (b) PVK/PEIE雙層薄膜的二維掠入射廣角X射線散射（GIWAXS）圖，其中位于qz ≈ 1.38 ?-1處的峰（以綠色圓圈標(biāo)出）歸屬于面取向的PVK分子。(c) 參考組鈣鈦礦薄膜與 (d) 目標(biāo)鈣鈦礦薄膜在入射角為0.15°和0.25°下的二維GIWAXS圖。(e)PVK薄膜π-π堆積結(jié)構(gòu)、其與PEIE分子層的氫鍵相互作用以及PEIE中–OH與Pb2?離子間的配位相互作用的示意圖。(f) 在不同X射線入射角下，參考與對照鈣鈦礦薄膜中沿面內(nèi)方向和面外方向的2D相與3D相比值。(g) 目標(biāo)鈣鈦礦薄膜的截面透射電鏡圖像，展現(xiàn)出由不同[PbBr6]4-單分子層構(gòu)成的可辨識3D結(jié)構(gòu)。(h) 目標(biāo)鈣鈦礦薄膜與 (i) 對照鈣鈦礦薄膜的結(jié)構(gòu)示意圖。（圖源：Nature）

器件激子形成效率及光取出效率同步躍升高輻射復(fù)合及激子限域：該有序梯度結(jié)構(gòu)將器件的發(fā)光區(qū)域限制于3D/2D鈣鈦礦界面，使激子遠(yuǎn)離表面缺陷密集區(qū)，利于激子輻射復(fù)合與發(fā)光增強。該結(jié)果清晰揭示了PEIE在誘導(dǎo)有序鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)構(gòu)形成和提升發(fā)光性能方面的關(guān)鍵作用。優(yōu)化后的鈣鈦礦薄膜光致發(fā)光量子效率（PLQE）由85%提升至97%；

協(xié)同光提取增強：由于長鏈有機(jī)分子引入和低維鈣鈦礦相的形成，鈣鈦礦薄膜呈現(xiàn)出獨特的“褶皺”狀表面形貌，該結(jié)構(gòu)增加了薄膜的有效光輸出途徑，所制備的鈣鈦礦發(fā)光器件光取出效率最高可達(dá)45.4%。

圖片

圖2 鈣鈦礦發(fā)光二極管的器件性能。(a) 3D/2D鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)的PeLED結(jié)構(gòu)示意圖。參考器件與目標(biāo)器件的 (b) 電流密度?電壓?亮度曲線，及 (c) 外量子效率（EQE）?電流密度曲線。(d) 參考器件與目標(biāo)器件的峰值EQE分布（各15組）。參考器件和目標(biāo)器件的平均EQE分別為15.2%（相對標(biāo)準(zhǔn)偏差為21%）和37.5%（相對標(biāo)準(zhǔn)偏差為6%）。(e) 已報道的綠色PeLED與本工作中器件的峰值EQE匯總對比。(f) 參考與目標(biāo)器件在不同觀測角度下的電致發(fā)光（EL）光譜，插圖為歸一化的EL光譜。不同角度下器件發(fā)光的一致性。(g) 參考器件、目標(biāo)器件以及標(biāo)準(zhǔn)朗伯體模型的EL角度分布。(h) 基于時域有限差分法模擬的偶極子源（即激子形成區(qū)域）的光提取效率隨其與空穴傳輸層距離的變化關(guān)系。（圖源：Nature）

高效率、低成本、可溶液加工的PeLED，正逐步展現(xiàn)成為下一代顯示和照明技術(shù)的潛力。本研究的突破性不僅在于刷新效率紀(jì)錄，更體現(xiàn)為工藝的極大簡化——僅需一步旋涂即可實現(xiàn)高性能異質(zhì)結(jié)，無需復(fù)雜后處理。42.9%的效率已超越多數(shù)商用OLED水平，為鈣鈦礦在高端顯示（如AR/VR、超高清電視）及固態(tài)照明領(lǐng)域的應(yīng)用帶來希望。

該論文第一完成單位為吉林大學(xué)物理學(xué)院，第一作者為2020級光學(xué)專業(yè)紀(jì)文宇教授博士研究生彭鏡宇，共同第一作者為長春光機(jī)所薛旭蘭助理研究員以及吉林大學(xué)電子學(xué)院劉士浩副教授，吉林大學(xué)物理學(xué)院紀(jì)文宇教授為通訊作者；復(fù)旦大學(xué)楊迎國教授、北京交通大學(xué)唐愛偉教授、東南大學(xué)盧海洲教授、吉林大學(xué)電子學(xué)院謝文法教授為論文的共同通訊作者。

該工作得到了吉林大學(xué)、吉林大學(xué)物理學(xué)院、國家大科學(xué)裝置上海同步輻射光源、中科院上海應(yīng)物所電鏡系統(tǒng)的支持，并得到了國家自然科學(xué)基金委等項目的資助。感謝吉林大學(xué)白雪教授、張宇教授、西安交大劉宇航教授及牛津大學(xué)袁忠誠老師的有益討論。

論文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-026-10134-1

來源:長春日報

編輯:張瑜
初審:張瑜
復(fù)審:李沖
終審:王繼峰