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針對磺胺類抗生素過度使用帶來的環(huán)境風險，開發(fā)綠色高效廢水處理技術具有重要意義。本研究提出一種創(chuàng)新的“以廢治廢”策略：以廢棄核桃殼為原料通過熱解制備生物炭，進而通過生物炭輔助的雙網絡組裝工藝構建三維滲透性海藻酸鈉-殼聚糖復合水凝膠珠（OSA/CS@SNBC），并首次將其應用于磺胺類抗生素的高效去除。單因素實驗表明，該復合材料對磺胺類抗生素的去除率高達99%，且在寬pH范圍內保持良好吸附性能。吸附過程在100分鐘內達到平衡，符合準二級動力學模型和Langmuir等溫線模型，對磺胺二甲嘧啶、磺胺甲噁唑和磺胺嘧啶的最大吸附容量分別達到513.61 mg/g、528.12 mg/g和392.42 mg/g。熱力學分析顯示吸附過程為自發(fā)（ΔG < 0）、吸熱（ΔH > 0）且熵增（ΔS > 0）的反應，表明升溫有利于磺胺類抗生素的去除。協(xié)同吸附實驗發(fā)現，低濃度Cu2?可通過橋接作用增強磺胺二甲嘧啶的吸附。值得注意的是，OSA/CS@SNBC對多種污染物也表現出優(yōu)異的去除性能，并具備良好的生物降解性。最后，結合FTIR、XPS和DFT分析進一步闡明了其吸附機理。這種綠色合成策略為開發(fā)高效環(huán)保的水處理材料提供了新的思路。

圖解

圖 1.OSA/CS@SNBC 的合成過程

圖 2.(a) BC、(b) SNBC 和 (c) OSA/CS@SNBC 的掃描電鏡圖像。(d) BC、SNBC 和 OSA/CS@SNBC 的紅外光譜圖。(e) 各步材料的 TG 曲線及 OSA/CS@SNBC 的 DTG 曲線。(f) C1s、(g) N1s、(h) O1s 和 (i) S2p 的高分辨率 XPS 能譜圖。

圖3.(a-c) SMZ、SMX和SFZ的吸附動力學模型。(d) 顆粒內擴散模型。(e) 液膜擴散模型。(f) 三種抗生素吸附容量隨接觸時間的變化。(g-i) SMZ、SMX、SFZ的Langmuir等溫吸附模型。(j-l) SMZ、SMX、SFZ的Freundlich等溫吸附模型。

圖4.(a) 幾何構型優(yōu)化。(b) 各分子的靜電勢圖。(c) 海藻酸鈉與SMZ、SMX、SFZ的吸附能。(d) OSA/CS@SNBC對SMZ、SMX、SFZ的吸附能。

圖5.吸附機理示意圖

結論

本研究成功構建了一種以廢棄核桃殼熱解生物炭為結構骨架的新型雙網絡凝膠體系（OSA/CS@SNBC），驗證了利用廢棄資源開發(fā)高效吸附劑的可行性。該材料對真實水樣中的磺胺類抗生素表現出有效的去除能力，這歸因于生物炭與海藻酸鹽-殼聚糖網絡之間的互穿與協(xié)同作用。FTIR和XPS證實生物炭表面成功實現了磺化與氨基修飾，驗證了吸附劑的合成。SEM圖像顯示OSA/CS@SNBC具有明顯的孔隙結構，表明雙網絡結構提供了豐富的潛在吸附位點。批量吸附實驗表明，該材料在寬pH范圍（pH=3–9）內具有優(yōu)異的磺胺類抗生素去除效率及良好的耐鹽性。模型擬合表明，磺胺類抗生素的吸附遵循準二級化學吸附和Langmuir單層吸附模型，在318 K下對SMZ、SMX和SFZ的最大吸附容量分別達到513.61 mg/g、528.12 mg/g和392.42 mg/g。值得注意的是，響應面法確定的最佳吸附條件為pH 3.880、溫度31.934 °C、OSA/CS@SNBC投加量13.869 mg。共吸附研究表明，低濃度Cu2?作為橋接中心形成SMZ-Cu2?絡合物，協(xié)同促進SMZ的去除，而高濃度則產生拮抗作用。OSA/CS@SNBC在六個循環(huán)周期內保持優(yōu)異的吸附性能，表明材料結構具有良好的穩(wěn)定性。同時，通過FTIR、XPS和DFT計算等綜合表征技術揭示，關鍵的吸附機理為π-π電子供體-受體相互作用、氫鍵、靜電相互作用和孔隙填充。綜上所述，該雙網絡凝膠體系通過綠色設計策略實現了協(xié)同優(yōu)化，為開發(fā)高效、穩(wěn)定、環(huán)境友好的吸附劑提供了新范式，展現了在復雜水基質中深度凈化的應用潛力，并為可持續(xù)廢水處理提供了解決方案。

文章來源：生物質炭材料