點缺陷研究對于揭示結(jié)構(gòu)-性質(zhì)內(nèi)在機理、優(yōu)化材料性能以及開發(fā)新型功能材料至關(guān)重要。傳統(tǒng)上，點缺陷設(shè)計主要依賴第一性原理方法，如密度泛函理論（DFT）；然而，DFT 計算需要反復迭代求解 Kohn-Sham方程，計算成本高、效率低，難以推廣至復雜或大規(guī)模缺陷體系。近年來，機器學習，尤其是圖神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（GNN），為材料設(shè)計提供了新的機遇。但現(xiàn)有GNN并未針對缺陷場景進行優(yōu)化，難以充分捕捉缺陷引發(fā)的復雜相互作用及局部幾何畸變。

圖1DFT、機器學習勢能與DefiNet在缺陷結(jié)構(gòu)弛豫中的原理比較。DefiNet具有兩大核心優(yōu)勢：一是采用顯式缺陷表示提高模型準確性；二是不同于機器學習勢能模型需通過迭代預測能量、受力和應力以逐步更新原子位置，DefiNet可直接將未弛豫結(jié)構(gòu)映射至接近DFT精度的穩(wěn)定構(gòu)型，實現(xiàn)單步弛豫

針對這一問題，暨南大學楊梓鐸博士與新加坡國立大學諾獎研究團隊聯(lián)合提出了一種專門用于缺陷結(jié)構(gòu)預測的圖神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型（DefiNet）。DefiNet首先將晶體缺陷結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)換為GNN可處理的圖結(jié)構(gòu)，其中節(jié)點代表原子，邊代表鍵。然后，DefiNet給每個節(jié)點貼上“身份標簽”，以區(qū)分母體原子、取代原子、空位和間隙原子等不同類型的原子環(huán)境。接著，通過專門設(shè)計的缺陷感知消息傳遞機制，對不同類型的相互作用（如空位-取代原子、取代原子-取代原子、空位-母體原子等）進行顯式建模，從而更加精確地描述缺陷誘導的復雜相互作用。最后，DefiNet采用專門設(shè)計的原子坐標更新機制，對原子位置進行逐步優(yōu)化，使得預測結(jié)果更接近真實的穩(wěn)定結(jié)構(gòu)。

DefiNet的優(yōu)點包括四個方面：

• 第一，不同于傳統(tǒng)GNN，DefiNet在圖結(jié)構(gòu)中通過節(jié)點標簽顯式標注缺陷類型（如母體原子、替代原子、空位、間隙原子），并結(jié)合缺陷感知消息傳遞機制，更加高效地捕捉缺陷-缺陷和缺陷-母體之間的復雜相互作用；
• 第二，DefiNet可直接將未弛豫結(jié)構(gòu)映射到接近DFT精度的穩(wěn)定結(jié)構(gòu)，完全省去迭代優(yōu)化過程，實現(xiàn)單步弛豫；
• 第三，模型采用等變圖神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)架構(gòu)，保證輸入結(jié)構(gòu)的旋轉(zhuǎn)、平移變換在預測中得到一致反映，從而提高幾何預測精度并增強模型的物理合理性；
• 第四，DefiNet在處理缺陷類型復雜、體系規(guī)模較大的晶體結(jié)構(gòu)時，仍能保持高效與準確。即使未見過特定缺陷類型（如線缺陷），模型也能表現(xiàn)出較強的泛化能力。

圖2DefiNet的具體設(shè)計細節(jié)

實驗結(jié)果表明，DefiNet以更低的計算成本，實現(xiàn)了顯著優(yōu)于此前結(jié)構(gòu)優(yōu)化專用模型DeepRelax以及其他機器學習勢能模型的性能。同時，結(jié)果也驗證了在模型中引入缺陷專用處理機制，能夠大幅提升圖神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)在缺陷建模任務(wù)中的表現(xiàn)。在單塊GPU上，DefiNet的平均推理時間僅為0.017秒/結(jié)構(gòu)，卻能給出逼近DFT精度的優(yōu)化結(jié)果。將DefiNet預測的結(jié)構(gòu)用作DFT弛豫的初始構(gòu)型，大多數(shù)樣本只需3個離子步即可收斂到DFT基態(tài)。進一步地，將預測結(jié)果與掃描透射電子顯微鏡（STEM）圖像比對發(fā)現(xiàn)，即使DefiNet從未見過線缺陷樣本，也能準確還原與實驗高度吻合的線缺陷結(jié)構(gòu)，驗證了模型在點缺陷之外的良好可擴展性和外推能力。

圖3DefiNet加速DFT計算。采用DefiNet預測結(jié)構(gòu)作為DFT計算初始構(gòu)型，多數(shù)體系僅需3個離子步即可收斂，且收斂速度與體系復雜度和規(guī)模無關(guān)。這一優(yōu)勢是傳統(tǒng)迭代方法（如DFT或基于機器學習勢能的模型）難以實現(xiàn)的

圖4DefiNet預測結(jié)構(gòu)與STEM實驗圖像對比，驗證模型的外推能力

本研究的開展有望加速晶體缺陷的精準調(diào)控與智能化設(shè)計，并為能源、光電、催化等領(lǐng)域的缺陷高效設(shè)計提供新思路。相關(guān)論文近期發(fā)布于npj Computational Materials11:229 (2025)。

論文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41524-025-01728-w