水汽是地球大氣的重要組分之一，與地球水循環(huán)過(guò)程密切相關(guān)，其來(lái)源主要包括海洋蒸發(fā)和地表蒸發(fā)、蒸騰等自然過(guò)程；然而，化石燃料（如：煤，石油，天然氣等）在燃燒過(guò)程中除了排放CO2外，與之相伴的也會(huì)產(chǎn)生大量的水汽。據(jù)估算，每年人類活動(dòng)產(chǎn)生的化石源水汽占全球大氣水庫(kù)的比例大約為0.17% (大氣中的固定水汽含量約為12.7-13.0 103 km3) ，然而，在人類聚集的城市地區(qū)，該比例可以達(dá)到10%以上。大氣水汽含量的升高會(huì)給城市帶來(lái)一系列的負(fù)面影響，如：大氣污染加劇、太陽(yáng)輻射減弱、極端天氣事件增多、溫室效應(yīng)增強(qiáng)等。因此，急需準(zhǔn)確定量化石源水汽在大氣水汽中的占比，才能有效評(píng)估人類活動(dòng)對(duì)于大氣水汽的影響。目前，僅僅通過(guò)觀測(cè)大氣絕度濕度、相對(duì)濕度、水汽壓或者露點(diǎn)溫度的變化并不能準(zhǔn)確區(qū)分自然源水汽和人為源水汽的貢獻(xiàn)。然而，自然源水汽和化石源水汽在同位素組成上的巨大差異為我們提供了可能性（圖1）。

中國(guó)科學(xué)院地球環(huán)境研究所“極端氣候事件及影響”團(tuán)隊(duì)（EXCEIS）通過(guò)在線觀測(cè)技術(shù)，測(cè)定了煤、天然氣、液化氣燃燒過(guò)程產(chǎn)生的水汽和汽車尾氣排放的水汽δ18Ov、δ2Hv及d-excessv的組成特征（圖2）。研究結(jié)果表明，化石燃料燃燒過(guò)程中由于大氣O2（23.9‰）的參與，因此，產(chǎn)生的水汽δ18Ov繼承了大氣O2同位素組成，從而造成化石源水汽δ18Ov顯著偏正和d-excessv顯著偏負(fù)的特征（圖3）。不同燃料燃燒產(chǎn)生的δ18Ov之間的差異和燃料的化學(xué)組成及空氣中O2參與燃燒時(shí)，18O原子在CO2和H2O之間的分配比例不同有關(guān)。大體上，我們?cè)诰€觀測(cè)的化石源水汽同位素組成變化范圍和理論值相接近。我們研究結(jié)果能夠更加精準(zhǔn)的限定局地排放的化石源水汽同位素特征，為今后示蹤城市大氣水汽來(lái)源，評(píng)估人為源水汽對(duì)于大氣污染貢獻(xiàn)及對(duì)局地水循環(huán)影響等提供了重要的研究手段。

該研究近日發(fā)表于環(huán)境領(lǐng)域期刊Environmental Science & Technology，邢萌副研究員為第一作者，劉衛(wèi)國(guó)研究員為通訊作者。研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（42177093）、中國(guó)科學(xué)院西部之光項(xiàng)目（XAB2020YN01）、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃（2023YFF0804300）和黃土科學(xué)全國(guó)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室培育項(xiàng)目（SKLLQGPP2503）的資助。

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.5c08595?ref=pdf

圖1 自然源水汽和化石源水汽d-excessv組成示意圖

圖2 汽車排放尾氣觀測(cè)現(xiàn)場(chǎng)及同位素組成測(cè)定結(jié)果

圖3 自然源和化石源水汽同位素組成理論值和測(cè)定值