研究背景

針對(duì)當(dāng)前界面太陽(yáng)能蒸發(fā)器因缺乏動(dòng)態(tài)調(diào)節(jié)能力而難以適應(yīng)復(fù)雜環(huán)境變化、易受鹽結(jié)晶堵塞及功能單一等問(wèn)題，本研究提出并構(gòu)建了一種基于溫度響應(yīng)性聚合物聚（N-異丙基丙烯酰胺）（PNIPAM）的熱適應(yīng)性界面太陽(yáng)能蒸發(fā)器。通過(guò)引入丙烯酸（AA）共聚形成聚（NIPAM-AA）雙網(wǎng)絡(luò)體系，有效解決了純PNIPAM機(jī)械性能差、結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定的缺陷，同時(shí)增強(qiáng)了吸水能力和功能可擴(kuò)展性。進(jìn)一步采用N,N’-亞甲基雙丙烯酰胺（MBA）和瓊脂（AG）構(gòu)建動(dòng)態(tài)多網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，精準(zhǔn)調(diào)控聚合物鏈的運(yùn)動(dòng)自由度，在保留溫度敏感性的前提下確保結(jié)構(gòu)穩(wěn)定與機(jī)械韌性。為優(yōu)化光熱轉(zhuǎn)換性能，引入原位生長(zhǎng)的ZIF-67@CNTs復(fù)合材料作為光熱層，利用ZIF-67的多孔結(jié)構(gòu)與Co2+配位效應(yīng)協(xié)同改善潤(rùn)濕響應(yīng)、離子傳輸及耐鹽性能。該蒸發(fā)器利用PNIPAM的低臨界溶解溫度特性，實(shí)現(xiàn)低溫（ LCST）時(shí)分子內(nèi)氫鍵主導(dǎo)的疏水釋水狀態(tài)之間的可逆轉(zhuǎn)變，從而動(dòng)態(tài)調(diào)節(jié)潤(rùn)濕性與離子濃度，抑制鹽結(jié)晶。同時(shí)，熱馬蘭戈尼效應(yīng)與溶質(zhì)馬蘭戈尼效應(yīng)協(xié)同作用，利用溫度梯度和濃度差促進(jìn)離子回流與水分反向傳輸，顯著增強(qiáng)抗鹽穩(wěn)定性。該研究為構(gòu)建具有環(huán)境自適應(yīng)能力的高效、穩(wěn)定、多功能太陽(yáng)能蒸發(fā)器提供了新的設(shè)計(jì)思路。

基于該設(shè)計(jì)，這種熱自適應(yīng)蒸發(fā)器在動(dòng)態(tài)環(huán)境中實(shí)現(xiàn)了性能的自我優(yōu)化。在一個(gè)太陽(yáng)輻射下，蒸發(fā)速率穩(wěn)定在3.88 kg m?2 h?1，輸出功率為103.3 mW/m2。在復(fù)雜水處理過(guò)程中，亞甲藍(lán)染料和乳化廢水的去除效率超過(guò)99.9%，顯示出優(yōu)異的實(shí)用性。本研究通過(guò)雙單體體系和雙交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)的創(chuàng)新設(shè)計(jì)，解決了純PNIPAM水凝膠在界面蒸發(fā)應(yīng)用中的核心缺陷。研究揭示了結(jié)構(gòu)調(diào)控、潤(rùn)濕優(yōu)化、熱響應(yīng)特性與水-電解質(zhì)共產(chǎn)之間的內(nèi)在關(guān)系，為高性能界面太陽(yáng)能蒸發(fā)器的發(fā)展提供了新思路。

相關(guān)研究以“Thermo-Adaptive Interfacial Solar Evaporators Enhancedby Tunable Structure and Wettability for High-Efficiency Water and Electricity Cogeneration”為題，發(fā)表在國(guó)際知名期刊《Advanced Functional Materials》。（中科院一區(qū)TOP,JCR一區(qū),IF=19）

相關(guān)數(shù)據(jù)

圖1.（一）溫度變化引起的氫鍵變化。（a）當(dāng)溫度降低時(shí)，分子間的氫鍵增強(qiáng)，中間水的含量上升。（b）當(dāng)溫度升高時(shí)，分子內(nèi)氫鍵的含量大于分子間氫鍵的含量。 （二）溫度的變化會(huì)導(dǎo)致潤(rùn)濕性發(fā)生變化，進(jìn)而引起通道內(nèi)離子濃度的變化。（a，b）低溫區(qū)和高溫區(qū)。隨著溫度升高，潤(rùn)濕性降低，通道內(nèi)的離子濃度也降低。 （三）兩種馬蘭戈尼效應(yīng)的共同作用增強(qiáng)了蒸發(fā)器的抗鹽性。 （a，b）熱馬蘭戈尼效應(yīng)和溶質(zhì)馬蘭戈尼效應(yīng)。熱馬蘭戈尼效應(yīng)提高了通過(guò)溫度作用的鹽的回流速率。差異。溶質(zhì)的馬蘭戈尼效應(yīng)通過(guò)在蒸發(fā)過(guò)程中形成濃度差，從而提高了水的回流速度。

圖2.（a - d）NA-3、NA-4.5、NA-6 和 NA-7.5 的掃描電子顯微鏡圖像。（e）NAZ 的掃描電子顯微鏡圖像。（f1 - f4）NAZ 的能譜圖像。（g、h）ZIF-67@CNTs 的掃描電子顯微鏡圖像。（i）ZIF-67 的掃描電子顯微鏡圖像。（j）不同單體比例下水凝膠的傅里葉變換紅外光譜圖像。（k）ZIF-67@CNTs、ZIF-67 和 CNTs 的 X 射線(xiàn)衍射圖像。

圖3.(a) PNIPAM、PAA、NAZ 和 NA-6 的 DSC 測(cè)試。(b,c) 在低溫和高溫條件下進(jìn)行的吸水測(cè)試。(d) 在低溫和高溫條件下的紅外測(cè)試。(e) PNIPAM 和 PAA 在冷、熱條件下的接觸角測(cè)試。(f) 溫度變化下構(gòu)象轉(zhuǎn)變的機(jī)制。圖中顯示的誤差線(xiàn)表示三次測(cè)試的標(biāo)準(zhǔn)偏差。

圖4.（a）NAZ-ZC 的水合網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。 （b - d）對(duì) NA-3、NA-4.5、NA-6 和 NA-7 的強(qiáng)度測(cè)試、TGA 和 DSC 測(cè)試。 （e）NA-3、NA-4.5、NA-6 和 NA-7.5 的 IW/FW 值。 （f，g）對(duì) NA-6 和 NAZ 的拉曼光譜測(cè)試。

圖5.（a）蒸發(fā)示意圖。 （b）不同單體比例的水凝膠的蒸發(fā)速率和質(zhì)量變化。（c）循環(huán)測(cè)試。 （d、e）水凝膠內(nèi)部成分與水在低溫和高溫下的相互作用圖。 （f）蒸發(fā)器的蒸發(fā)速率與 IW/FW 有關(guān)。 （g、h）在不同水面暴露高度和太陽(yáng)輻射強(qiáng)度下蒸發(fā)速率的變化。 （i）NAZ-ZC 與其他現(xiàn)有蒸發(fā)器的比較。 本章中上述所有的蒸發(fā)測(cè)試均在 3.5% 重量百分比的 NaCl 溶液條件下進(jìn)行。 圖中所示的誤差條代表三次測(cè)試的標(biāo)準(zhǔn)偏差。

圖6.（a）太陽(yáng)能轉(zhuǎn)換示意圖。 （b）水凝膠蒸發(fā)器上部與下部之間的溫差。（c）鹽晶體在 NAZ-ZC 表面發(fā)生回流。（d）鹽耐受機(jī)制示意圖。（e、f）NA 通過(guò)鹽的運(yùn)輸示意圖。（g、h）NAZ 通過(guò)鹽的運(yùn)輸示意圖。（i）不同高度的蒸發(fā)速率。（k）鹽耐受和蒸發(fā)穩(wěn)定性測(cè)試。（k）循環(huán)測(cè)試。（l）接觸角測(cè)量。本章中上述所有鹽耐受測(cè)試均在 15wt.% 的 NaCl 溶液條件下進(jìn)行。圖中所示的誤差條代表了三次測(cè)試的標(biāo)準(zhǔn)偏差。

圖7.（a）戶(hù)外蒸發(fā)裝置。（b）戶(hù)外蒸發(fā)測(cè)試。 （c，d）水的電阻值和離子濃度測(cè)試。（e）水分子和離子在通道中的移動(dòng)情況。（f）蒸發(fā)發(fā)電裝置的原理圖。 （g，h）開(kāi)路電壓和電流曲線(xiàn)。（i）高性能水凝膠蒸發(fā)器的對(duì)比分析。

研究結(jié)論

本研究探討了熱響應(yīng)性PNIPAM在太陽(yáng)能蒸發(fā)中的應(yīng)用。制備的NAZ-ZC水凝膠蒸發(fā)器具有熱響應(yīng)結(jié)構(gòu)和可調(diào)節(jié)性能。在1個(gè)太陽(yáng)光照射下，可實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定蒸發(fā)速率為3.88 kg m?2 h?1。它可以在15 wt.% 高濃度鹽水中連續(xù)產(chǎn)生純水達(dá)48小時(shí)而不產(chǎn)生鹽分積累。亞甲藍(lán)染料和乳化廢水的去除率超過(guò)99.9%。此外，該蒸發(fā)器可以實(shí)現(xiàn)水與電的聯(lián)合生產(chǎn)。在1小時(shí)的太陽(yáng)照射下，最大輸出電壓為104.39 mV，電流為98.98 μA，最大輸出功率為103.3 mW/m2。本研究揭示了PNIPAM的作用機(jī)制，并為淡水短缺和廢水處理提供了解決方案。所提出的太陽(yáng)能水與電聯(lián)合生產(chǎn)方法有望促進(jìn)技術(shù)創(chuàng)新和工業(yè)發(fā)展。

DOI:10.1002/adfm.202529792

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