隨著增強(qiáng)現(xiàn)實(shí)/虛擬現(xiàn)實(shí)、激光雷達(dá)、自適應(yīng)光學(xué)以及動(dòng)態(tài)熱管理等應(yīng)用的快速發(fā)展，能夠在亞波長(zhǎng)尺度調(diào)控光學(xué)響應(yīng)的動(dòng)態(tài)超表面，已成為微納光子學(xué)領(lǐng)域的重要研究方向。然而，受限于現(xiàn)有可調(diào)材料（如相變材料、導(dǎo)電聚合物等）有限的光學(xué)對(duì)比度，實(shí)現(xiàn)高效率和大調(diào)制深度的動(dòng)態(tài)光學(xué)超表面仍面臨挑戰(zhàn)。

近日，芝加哥大學(xué)徐伯均（Po-Chun Hsu）教授團(tuán)隊(duì)提出并實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了一種基于可逆金屬電沉積（Reversible Metal Electrodeposition, RME）的高效寬譜動(dòng)態(tài)超表面平臺(tái)。該研究通過(guò)在亞波長(zhǎng)的金屬-絕緣體-金屬諧振結(jié)構(gòu)中進(jìn)行可逆銅電沉積，實(shí)現(xiàn)了從可見(jiàn)光到中紅外波段的高效率動(dòng)態(tài)光場(chǎng)調(diào)控，為構(gòu)建高性能動(dòng)態(tài)光學(xué)與熱學(xué)器件提供了新的通用方案。該研究相關(guān)成果以“High-efficiency broadband active metasurfaces via reversible metal electrodeposition” 為題，發(fā)表在Light: Science & Applications上。論文第一作者為芝加哥大學(xué)博士后研究員李啟章，通訊作者為芝加哥大學(xué)普利茲克分子工程學(xué)院助理教授徐伯均。

該研究利用金屬與電解質(zhì)之間巨大的光學(xué)性質(zhì)差異，將可逆金屬電沉積引入光學(xué)超表面單元結(jié)構(gòu)中。如圖1所示，通過(guò)施加不同電壓，銅原子可以在納米尺度上均勻、可逆地沉積或剝離于諧振腔周?chē)?。由于可逆金屬電沉積過(guò)程能在寬譜范圍內(nèi)實(shí)現(xiàn)材料本征反射率的巨大變化，從而能夠在從可見(jiàn)光到中紅外區(qū)間有效調(diào)控諧振腔的表面等離激元共振。

圖1 基于可逆金屬電沉積的高效寬譜動(dòng)態(tài)超表面的概念與潛力

在實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證中，研究團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)并制備了一種基于可逆銅電沉積的動(dòng)態(tài)光束偏轉(zhuǎn)超表面（圖 2）。在無(wú) Cu 沉積狀態(tài)下，具備梯度相位分布的超表面產(chǎn)生了異常反射，使反射角偏離入射方向。當(dāng)Cu 均勻沉積于諧振腔周?chē)?，等離激元共振被抑制，相位梯度消失，反射模式切換為鏡面反射。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在685 nm工作波長(zhǎng)下，該器件在兩種工作狀態(tài)下均實(shí)現(xiàn)了超過(guò) 90% 的衍射效率，且通過(guò)500毫秒的電化學(xué)沉積與剝離過(guò)程即可在兩種反射模式之間實(shí)現(xiàn)快速切換，體現(xiàn)了可逆金屬電沉積在納米尺度上對(duì)超表面光場(chǎng)的高效動(dòng)態(tài)調(diào)控能力。

圖2 基于可逆金屬電沉積的動(dòng)態(tài)光束偏轉(zhuǎn)超表面

為進(jìn)一步闡明異常反射與鏡面反射之間切換的物理機(jī)制，作者對(duì)超表面的單元結(jié)構(gòu)開(kāi)展了全波電磁仿真（圖3）。未沉積Cu時(shí)，諧振腔形成了局域在天線中心附近的間隙表面等離激元（gap-surface plasmon）共振。借助該諧振帶來(lái)的強(qiáng)相位響應(yīng)，梯形諧振腔在沿長(zhǎng)度方向逐漸變化的寬度可實(shí)現(xiàn)接近2π的相位覆蓋，從而形成所需的相位梯度，該相位梯度為入射光引入額外橫向波矢，最終產(chǎn)生異常反射波前。相反，當(dāng)在諧振腔周?chē)练e約30 納米的Cu層后，共振被顯著抑制，原有相位梯度消失，從而切換為鏡面反射模式。值得強(qiáng)調(diào)的是，切換過(guò)程中反射率仍保持在較高水平，這是實(shí)現(xiàn)高效率動(dòng)態(tài)光束偏轉(zhuǎn)的關(guān)鍵基礎(chǔ)。

圖3 基于可逆金屬電沉積的動(dòng)態(tài)超表面的光學(xué)機(jī)制

在實(shí)驗(yàn)中，研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)原位與非原位光學(xué)表征系統(tǒng)評(píng)估了該動(dòng)態(tài)超表面的光束偏轉(zhuǎn)性能，如圖4所示。借助傅里葉平面成像技術(shù)，清晰觀測(cè)到器件在銅沉積與剝離兩種狀態(tài)下，反射光束在鏡面反射與異常反射方向之間實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定、可逆的切換。在 685 nm 工作波長(zhǎng)下，該超表面在兩種工作模式中均實(shí)現(xiàn)了超過(guò) 90% 的衍射效率，同時(shí)保持較高的反射效率，表明光場(chǎng)調(diào)控過(guò)程幾乎不引入額外能量損耗。

進(jìn)一步的循環(huán)測(cè)試顯示，該器件在經(jīng)歷 3000 次以上電化學(xué)開(kāi)關(guān)循環(huán)后仍保持穩(wěn)定性能，未出現(xiàn)明顯退化。研究人員指出，這一優(yōu)異的穩(wěn)定性主要源于將金背反射層同時(shí)作為電化學(xué)工作電極的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)：金的高電導(dǎo)率有效降低了器件尺度上的電勢(shì)降（potential drop），從而保證了沉積電場(chǎng)與反應(yīng)動(dòng)力學(xué)在整個(gè)超表面范圍內(nèi)的均勻性；同時(shí)，金與銅之間較低的晶格失配有利于銅在納米尺度上的均勻成核與可逆生長(zhǎng)，避免了局部過(guò)度沉積和結(jié)構(gòu)劣化。該工作展示了可逆金屬電沉積在實(shí)現(xiàn)高效率、長(zhǎng)壽命動(dòng)態(tài)超表面方面的獨(dú)特優(yōu)勢(shì)，為可重構(gòu)光學(xué)器件及相關(guān)應(yīng)用提供了新的技術(shù)路徑。

圖4 持續(xù)高效率動(dòng)態(tài)光束偏轉(zhuǎn)的實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證

研究團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步展示了該可逆金屬電沉積動(dòng)態(tài)超表面在寬光譜范圍內(nèi)的光束調(diào)控能力（圖5）。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，依托可逆銅電沉積所提供的強(qiáng)光學(xué)對(duì)比以及梯形納米天線的寬譜設(shè)計(jì)，該器件的高效率光束偏轉(zhuǎn)性能可從可見(jiàn)光波段自然拓展至近紅外乃至中紅外區(qū)域。更重要的是，該器件在不同的工作波段內(nèi)均展現(xiàn)出較高且穩(wěn)定的信噪比，明顯優(yōu)于多種已報(bào)道的動(dòng)態(tài)超表面方案。這一特性確保了動(dòng)態(tài)切換過(guò)程中目標(biāo)光束的清晰可辨性，為高可靠性的可重構(gòu)光學(xué)與成像應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。

圖5 基于可逆金屬電沉積的動(dòng)態(tài)超表面的寬譜光束偏轉(zhuǎn)性能

綜上所述，本研究證明了可逆金屬電沉積在實(shí)現(xiàn)高性能寬譜動(dòng)態(tài)超表面中的顯著優(yōu)勢(shì)。通過(guò)利用可逆銅電沉積提供的強(qiáng)光學(xué)對(duì)比，實(shí)驗(yàn)實(shí)現(xiàn)了具備超過(guò) 60% 反射效率和 90% 衍射效率的動(dòng)態(tài)光束偏轉(zhuǎn)超表面，其高效性能可從可見(jiàn)光拓展至中紅外波段。該方案通過(guò)將天線的金屬背反射層同時(shí)用作電化學(xué)工作電極，實(shí)現(xiàn)了銅在納米尺度上的均勻、可逆調(diào)控，從而兼顧了優(yōu)異的光學(xué)性能與電化學(xué)穩(wěn)定性。該工作為亞波長(zhǎng)尺度下光場(chǎng)的動(dòng)態(tài)調(diào)控提供了新的通用策略，并為高效率動(dòng)態(tài)光學(xué)與熱輻射超器件的實(shí)現(xiàn)奠定了基礎(chǔ)。

論文信息：

標(biāo)題: High-efficiency broadband active metasurfaces via reversible metal electrodeposition

期刊: Light: Science & Applications

DOI: https://doi.org/10.1038/s41377-025-02136-x

作者簡(jiǎn)介：

徐伯均, 芝加哥大學(xué)助理教授，研究方向聚焦于用于能源、可持續(xù)發(fā)展與健康領(lǐng)域的光與熱管理材料。他在斯坦福大學(xué)獲得材料科學(xué)與工程博士學(xué)位，并于同校機(jī)械工程系從事博士后研究工作。在加入芝加哥大學(xué)之前，他曾于 2019 至 2022 年間擔(dān)任杜克大學(xué)機(jī)械工程與材料科學(xué)助理教授。徐教授曾獲得美國(guó)國(guó)家科學(xué)基金會(huì)（NSF）CAREER 獎(jiǎng)（2022年）、Ralph E. Powe初級(jí)教師提升獎(jiǎng)（2021年）、MIT科技評(píng)論中國(guó)35歲以下創(chuàng)新者獎(jiǎng)（2020年）和索尼教師創(chuàng)新獎(jiǎng)（2019年）。他的博士論文項(xiàng)目“冷卻紡織品”被《科學(xué)美國(guó)人》評(píng)為世界十大改變世界的創(chuàng)意之一。目前，他擔(dān)任《Nano Letters》早期職業(yè)顧問(wèn)委員會(huì)主席和《EcoMat》早期職業(yè)顧問(wèn)委員會(huì)成員。