機器學(xué)習(xí)技術(shù)和理論計算方法的融合，正讓多相催化劑的理性設(shè)計走向一個新的階段。北京大學(xué)蔣鴻課題組在《科學(xué)通報》“人工智能驅(qū)動的材料科學(xué)研究專題”發(fā)表題為“理論多相催化計算中的機器學(xué)習(xí)方法: 現(xiàn)狀與挑戰(zhàn)”的綜述文章，系統(tǒng)總結(jié)了機器學(xué)習(xí)方法在理論多相催化計算中的現(xiàn)狀與挑戰(zhàn)，以及它帶來的機遇與變革。

研究背景

為提高催化效率、降低多相催化反應(yīng)的能耗，催化劑的理性設(shè)計已成為當(dāng)前多相催化研究的熱點。以密度泛函理論 (DFT) 為代表的理論計算方法能夠根據(jù)相對簡單的模型得出催化反應(yīng)的熱力學(xué)和動力學(xué)信息，在催化劑設(shè)計中發(fā)揮著重要作用。然而，由于時間尺度和空間尺度的問題，這樣的計算方法難以推廣到足夠復(fù)雜的多相催化反應(yīng)體系。為了解決類似的問題，理論多相催化領(lǐng)域迫切需要一種計算量相對小但仍保持較高精度的研究策略，這可以通過機器學(xué)習(xí)方法解決。

針對特定催化問題的統(tǒng)計學(xué)習(xí)模型

在現(xiàn)代機器學(xué)習(xí)方法出現(xiàn)之前，多相催化研究已嘗試通過物理描述符建立不同量之間的關(guān)系。如Sabatier原理提出理想催化劑應(yīng)具有適中的吸附能力，在實際應(yīng)用中常以火山形曲線表示。該原理背后實際上是線性標(biāo)度關(guān)系，以此啟發(fā)了后續(xù)的多元線性回歸方法。隨著研究深入，如何考慮不同描述符的非線性關(guān)聯(lián)成為問題所在。歐陽潤海等人提出的SISSO方法通過自動構(gòu)建復(fù)合描述符并結(jié)合LASSO回歸，能夠提取出復(fù)雜環(huán)境下的非線性關(guān)聯(lián)，在近些年得到了廣泛應(yīng)用。此外，多相催化領(lǐng)域還關(guān)注于如何將這類統(tǒng)計學(xué)習(xí)模型與實驗數(shù)據(jù)結(jié)合形成主動學(xué)習(xí)回路，以此助力于自動化實驗探索。

針對復(fù)雜多相催化體系的機器學(xué)習(xí)勢方法

機器學(xué)習(xí)勢是一類通過機器學(xué)習(xí)模型擬合第一性原理勢能面，構(gòu)造兼具第一性原理精度和經(jīng)典經(jīng)驗性力場計算效率的機器學(xué)習(xí)勢能面求解器的方法。其中，神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)勢方法通過神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)表示體系中各原子能量貢獻對局域化學(xué)環(huán)境的依賴性，在概念和方法上具有最廣的多樣性，如劉智攀課題組開發(fā)的LASP軟件、蔣彬課題組開發(fā)的EANN勢、張林峰等開發(fā)的深度勢能(DP)模型等，它們已在針對多相催化領(lǐng)域各類問題的理論模擬中得到了廣泛的應(yīng)用。近年來，通用機器學(xué)習(xí)勢逐漸得到了關(guān)注，它們能構(gòu)建跨多種元素類型和不同結(jié)構(gòu)特征的表示，并在海量數(shù)據(jù)集上訓(xùn)練獲得優(yōu)秀性能，有望在界面結(jié)構(gòu)和化學(xué)鍵解離等關(guān)鍵問題上有更好表現(xiàn)，并在多相催化理論模擬中具有廣闊的發(fā)展和應(yīng)用前景。

生成式人工智能

生成式人工智能的快速發(fā)展為物質(zhì)科學(xué)研究帶來了新機遇，以ChatGPT為代表的大語言模型(LLMs)在多相催化等化學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用前景廣闊。經(jīng)過針對性訓(xùn)練的化學(xué)專用LLMs，如ChemDFM，已在分子識別、設(shè)計及反應(yīng)預(yù)測等任務(wù)中展現(xiàn)優(yōu)越性能。生成式人工智能亦在催化體系模擬中嶄露頭角，如GAN模型可基于DFT數(shù)據(jù)生成高效催化劑表面，但在多樣性與效率上存在不足。而擴散模型則憑借其強大的數(shù)據(jù)生成能力，在快速預(yù)測材料結(jié)構(gòu)、化學(xué)反應(yīng)過渡態(tài)及催化劑表面結(jié)構(gòu)方面表現(xiàn)突出，這類方法在未來大有可為。

展望

近十年來 AI for Science 的大背景下，理論多相催化計算領(lǐng)域內(nèi)的新機器學(xué)習(xí)策略層出不窮 : SISSO 擬合、通用機器學(xué)習(xí)勢、擴散生成式模型等方法為理論多相催化提供了更多可能性。然而，新的挑戰(zhàn)也隨之而來，包括但不限于模型物理可解釋性與描述符可解釋性的距離、針對表面催化等多元素復(fù)雜體系機器學(xué)習(xí)勢函數(shù)的訓(xùn)練和應(yīng)用仍然存在挑戰(zhàn)，以及生成式模型在理論多相催化的應(yīng)用有待進一步探索等。展望未來，隨著 AI 技術(shù)的不斷進步，我們可以相信 AI 驅(qū)動的催化劑理性設(shè)計時代終會到來。

文章信息

劉照清, 鄧哲, 蔣鴻. 理論多相催化計算中的機器學(xué)習(xí)方法: 現(xiàn)狀與挑戰(zhàn). 科學(xué)通報, 2025, 70: 4081–4097

doi: 10.1360/TB-2024-1207

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