海水蒸發(fā)發(fā)電（SEG）在緩解全球能源和淡水需求方面展現(xiàn)出巨大潛力。然而，常規(guī)SEG在海水中存在非選擇性離子傳輸，導(dǎo)致嚴(yán)重的德拜屏蔽效應(yīng)和微安級(jí)的低電流輸出。為了克服這一瓶頸，本文設(shè)計(jì)了一種基于離子引擎水凝膠的太陽(yáng)能海水蒸發(fā)發(fā)電系統(tǒng)（SSEG）。通過(guò)金屬-聚合物配位和離子選擇性締合的協(xié)同作用抑制陽(yáng)離子誘導(dǎo)的德拜屏蔽，該系統(tǒng)輸出的峰值電流高達(dá)1.2 mA，比之前報(bào)道的器件高出1到2個(gè)數(shù)量級(jí)。在戶外條件下SSEG能夠生產(chǎn)高達(dá)24毫瓦的電力和超過(guò)2.0kg·m-2·h-1的淡水，通過(guò)反向電滲析能夠回收高達(dá)16.7Wm-2的能量，展現(xiàn)出良好的水-電聯(lián)產(chǎn)及可拓展性能，具有廣泛的應(yīng)用前景。相關(guān)工作以Ion-engine hydrogel based solar desalination for water-electricity cogeneration with milliampere level current為題發(fā)表在Nature Communications期刊。

本文從打破德拜屏蔽、實(shí)現(xiàn)離子選擇性傳輸?shù)臋C(jī)制出發(fā)，以聚乙烯醇(PVA)、三氟甲基磺酰亞胺銅(Cu(TFSI)2)和氯化胍(GdmCl)為原料制備了基于PVA/Cu(TFSI)?-GdmCl的離子引擎水凝膠，并設(shè)計(jì)了具有層級(jí)結(jié)構(gòu)的太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)海水蒸發(fā)發(fā)電（SSEG）集成系統(tǒng)（圖1）。通過(guò)分子動(dòng)力學(xué)模擬（MD）證實(shí)了金屬-配體與離子優(yōu)先締合的協(xié)同作用（圖2）。材料表征顯示該水凝膠具有高Cl-離子遷移數(shù)（t?≈0.83）、較低電荷轉(zhuǎn)移電阻（92.6Ω）和強(qiáng)正Zeta電位（+41.6 mV）（圖3）。性能測(cè)試表明，單器件在1kW/m2的太陽(yáng)光照下可實(shí)現(xiàn)1.2mA的短路電流與0.68V的開(kāi)路電壓，并表現(xiàn)出優(yōu)異的抗鹽結(jié)晶穩(wěn)定性（圖4）。最后，集成系統(tǒng)在戶外實(shí)現(xiàn)了最高2.02 kg·m?2·h?1的淡水產(chǎn)出與24 mW的功率輸出，并且同步從濃縮鹽水中回收16.7 W·m?2的藍(lán)色能量（圖5），展現(xiàn)了高效、穩(wěn)定的水-電聯(lián)產(chǎn)能力。

圖1. SSEG的設(shè)計(jì)和工作原理。(A)分層組裝的SSEG裝置的原理圖。層狀結(jié)構(gòu)自上而下包括碳納米管光熱層、上電極、中央離子引擎水凝膠、下電極、泡沫分離器和將海水向上抽吸的底部離子引擎水凝膠層。(B) SSEG工作機(jī)制示意圖。I)帶正電的離子引擎水凝膠起到了化學(xué)門的作用，在海水蒸發(fā)過(guò)程中促進(jìn)了陰離子的擴(kuò)散，同時(shí)阻礙了陽(yáng)離子的遷移。II)這種選擇性離子傳輸通過(guò)電動(dòng)效應(yīng)產(chǎn)生流動(dòng)電流。III)被丟棄的陽(yáng)離子積累在剩余的鹽水中，這些鹽水可以通過(guò)反向電滲析產(chǎn)生藍(lán)色能量。

圖2. PVA/Cu(TFSI)2-GdmCl水凝膠設(shè)計(jì)原理：金屬配位和離子擇優(yōu)締合。(A) PVA/Cu(TFSI)2(系統(tǒng)I)的MD快照。(B) PVA/Cu(TFSI)2-GdmCl2(系統(tǒng)Ⅱ)的MD快照。(C) Cu2+-OPVA的徑向分布函數(shù)和配位數(shù)計(jì)算。(D) Cu2+-TFIST?和Gdm+-TfSi?的結(jié)合能，并給出了相應(yīng)的結(jié)構(gòu)和靜電勢(shì)分布。(E)從MD模擬計(jì)算的擴(kuò)散系數(shù)。

圖3離子引擎水凝膠的表征和性能。(A) 5 cm的聚乙烯醇/銅(TFSI)2GdmCl水凝膠和和5μm的碳納米管層的照片(左)和相應(yīng)的掃描電子顯微鏡圖像(右)。(B) Cu(TFSI)2、PVA/Cu(TFSI)2和PVA/Cu(TFSI)2Gdm Cl的高分辨O 1S譜表明，隨著Cu2+的加入，結(jié)合能發(fā)生紅移。(C)1H核磁共振譜顯示了GDM+的化學(xué)位移，插圖為局部放大的光譜。(D) PVA、PVA/Cu(TFSI)2和PVA/Cu(TFSI)2-Gdm Cl水凝膠的Zeta電位。(E) PVA、PVA/Cu(TFSI)2和PVA/Cu(TFSI)2-Gdm Cl水凝膠的電化學(xué)阻抗Nyquist圖，插圖顯示了PVA/Cu(TFSI)2和PVA/Cu(TFSI)2-Gdm Cl水凝膠的放大圖。(F) PVA/xCu(TFSI)2(下)和PVA/60wt%Cu(TFSI)2-y Gdm Cl(上)水凝膠的離子電導(dǎo)率。(G)使用3.5wt%NaCl和1kW·m?2太陽(yáng)光照下的離子發(fā)動(dòng)機(jī)水凝膠蒸發(fā)裝置示意圖(左上角)，照片(右上角)，蒸發(fā)量和相應(yīng)的鹽度隨時(shí)間的變化(下圖)。(H)離子濃度顯示殘留溶液中Na+和Cl-濃度的變化。(H)在電解槽中，用Hittorf法測(cè)定了Na+和Cl-?的遷移數(shù)，證實(shí)了離子引擎機(jī)理的高陰離子選擇性，插圖顯示了Hittorf法測(cè)試的原理圖。所有的誤差條代表三次測(cè)量的標(biāo)準(zhǔn)偏差。

圖4 SSEG發(fā)電性能影響因素分析。(A)單個(gè)SSEG在AM1.5G照明下的電流-電壓曲線，插圖顯示了器件原理圖。陰影區(qū)域表示理論功率輸出。(B) AM1.5G光照下，24小時(shí)內(nèi)裝置在人工海水中產(chǎn)生的開(kāi)路電壓Voc和短路電流Jsc。(C)比較不同水凝膠成分的發(fā)電性能。(D)具有分層結(jié)構(gòu)的SSEG和非分層器件之間的功率輸出比較，插圖顯示了相應(yīng)的原理圖。(E) SSEG的蒸發(fā)率、功率輸出、開(kāi)路電壓Voc、短路電流Jsc和滲透能量(功率密度)與現(xiàn)有水能熱電聯(lián)產(chǎn)裝置報(bào)告的平均值進(jìn)行比較。(F)不同日照強(qiáng)度下SSEG的發(fā)電性能。(G) SSEG在不同液體中的發(fā)電性能。(H)掃描速度為10~100 mV s?1時(shí)的電壓-電流曲線。(I) SSEG的工作機(jī)制。(J)數(shù)值模擬了固體電解質(zhì)中Na+和Cl?離子的濃度分布。

圖5 SSEG的可擴(kuò)展集成和室外應(yīng)用。(A)帶有10厘米比例尺的照片和SSEG陣列的示意圖。(B)各種串聯(lián)(下)和并聯(lián)(上)配置的SSEG裝置的輸出電壓和電流特性，插圖顯示了SSEG串并聯(lián)結(jié)構(gòu)示意圖。(C)使用SSEG陣列的1 F商用電容器的充電速度，插圖顯示了SSEG陣列為手機(jī)供電的能力。(D) SSEG系統(tǒng)冷凝過(guò)程的三維光學(xué)照片(上)以及初始海水和蒸發(fā)后收集的凈化冷凝液中典型離子濃度的比較(下)。(E)描述了SSEG系統(tǒng)上模擬的全天候太陽(yáng)照明過(guò)程的示意圖。(F)在室外晝夜循環(huán)期間對(duì)四個(gè)SSEG陣列(共120個(gè)單元)進(jìn)行穩(wěn)定性評(píng)估，每個(gè)周期只補(bǔ)充一次海水。(G)電壓輸出和單循環(huán)剩余濃縮海水的鹽度，插圖為反向電滲析裝置。

小結(jié)：本研究開(kāi)發(fā)了一種用于太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)集成系統(tǒng)的離子引擎水凝膠，能夠同時(shí)從海水中收集毫安級(jí)電流（最高1.2 mA）、滲透能量（16.7W·m?2）和淡水（2.02kg·m-2·h-1）。利用金屬-聚合物配位和離子優(yōu)先締合之間的分子水平協(xié)同，促進(jìn)了陰離子擴(kuò)散，并有效地抑制了陽(yáng)離子誘導(dǎo)的德拜篩選。在AM1.5G光照下，SSEG能夠產(chǎn)生0.68V的開(kāi)路電壓以及1.2mA的短路電流。通過(guò)串并聯(lián)SSEG，一個(gè)8×15單元組成的供電系統(tǒng)能夠在僅400 S的時(shí)間為一個(gè)5V/1F的電容器充電，展現(xiàn)出優(yōu)越的規(guī)模集成特性，為應(yīng)對(duì)未來(lái)的淡水和能源挑戰(zhàn)提供了創(chuàng)新性的解決方案。

論文信息：Chen, Yu, et al. "Ion-engine hydrogel based solar desalination for water-electricity cogeneration with milliampere level current." Nature Communications 16.1 (2025): 10321.
https://doi.org/10.1038/s41467-025-65280-3

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